Среди большого количества изотопов, для которых возможен 2β‑распад особо стоит
выделить изотоп 48Ca.
Безнейтринный двойной β‑распад для него выглядит следующим образом:
48Ca → 48Ti +
2e−.
Выбор данного изотопа для наблюдения 2β-распада в первую очередь продиктован
следующим: суммарная кинетическая энергия двух электронов, излученных в
результате безнейтринного двойного β-распада 48Ca, равна 4.27 МэВ. Эта энергия является наибольшей среди
подобных распадов, и обеспечивает большой фазово-пространственный множитель для
периода полураспада. Кроме того, данная энергия распада выше, чем у
естественного бета-распада (максимум 3.27 МэВ 214Bi) и гамма излучения (максимум 2.6 МэВ для 208Tl → 208Pb), что также является преимуществом
данного изотопа.
Однако, основная проблема использования данного изотопа в том, что природного
48Ca мало, около 0.187%, и к тому же метода эффективного
получения 48Ca неизвестно.
1. Эксперимент
CANDLES
Безнейтринный двойной бета-распад очень редкое явление, поэтому при проведении
эксперимента по его поиску необходимо соблюсти два важных пункта:
Создать источник с большим количеством распадов;
Проводить измерение при низком фоне.
Сложно выполнить оба условия одновременно в одной установке, так как увеличение
количества распадов, например, с помощью увеличения размеров камеры, ведет к
увеличению фона. Однако такая низкофоновая система была реализована в
эксперименте CANDLES (CAlcium fluoride for the
study of Neutrinos and Dark matters
by Low Energy Spectrometer), в котором используется изотоп 48Ca. В этом детекторе были решены проблемы связанные с
48Ca, с помощью использования конструкции, допускающей
большие размеры детектора, и
приготовления достаточного количества изотопов 48Ca с помощью краун-эфиров. Краун-эфиры это крупные
циклические молекулы, которые могут создавать прочные связи с ионами щелочных и
щелочноземельных металлов. С их помощью смесь очищается от легких изотопов
кальция.
Характеристики детектора
CANDLES
Устройство детектора
Рис. 2 Схема установки CANDLES. а) без световодов [2]; б) со
световодами [3].
CANDLES III
расположен в лаборатории ядерных исследований Осакского университета (OULNS). Данный детектор использует для измерений кристаллы
фторида кальция CaF2, которые содержат 48Ca. В установке они имеют форму куба размером 10 см и
массой 3.18 кг [2].
Эти кристаллы играют роль сцинтилляторов, излучающих свет с пиком в
ультрафиолетовом диапазоне, который затем и регистрируется. Так как CaF2 широко
используется в качестве оптического материала в объективах камер, разработан
способ изготовления прозрачных кристаллов высокой степени чистоты. Ослабление
света в данном материале мало, что позволяет использовать его в детекторах
больших размеров, а высокая степень чистоты делает возможным создание кристаллов
с чрезвычайно малым количеством радиоактивных примесей, дающих фоновое
излучение.
Кристаллы фторида кальция погружены в баки с жидким сцинтиллятором, который
испускает фотоны, взаимодействуя с фоновым излучением. Вне жидкого сцинтиллятора
сосуд заполнен чистой водой, которая играет роль пассивной защиты от фонового
излучения вне детектора. Наблюдение фотонов производится с помощью 40
фотоэлектронных умножителей. Используя разницу между временами распада CaF2 (порядка
1 мкс) и жидкого сцинтиллятора (10 нс) можно распознать фоновое гамма излучение
по форме сигнала [2].
CANDLES
III (U.G.)
Для еще более эффективного уменьшения фона данный эксперимент был перенесен в
подземную обсерваторию Камиока на глубину 2700 метров водного эквивалента, с
последующим увеличением размеров установки. Все 96 модулей CaF2 (6 слоев
по 16 модулей в каждом) общей массой 300 кг, содержащие 350 г изотопа 48Ca, погружены в жидкий сцинтиллятор. Количество
фотоумножителей было увеличено до 62 [2]. Сбор данных в этом эксперименте
ведется с 28 мая 2012 г.
Система световодов
Для регистрации двойного бета распада необходимо высокое энергетическое
разрешение. Такое разрешение может быть достигнуто с помощью системы световодов
и преобразователей, смещающих пик CaF2, приходящийся на УФ-диапазон, в видимую область, где
достаточно высоки эффективность фотоэлектронных умножителей (максимум 400 нм) и
прозрачность материала.
В
системе
CANDLESIII
трубки фотоумножителей имеют маленькое входное окно. Для увеличения
эффективности регистрации между фотоумножителями и сосудами с жидким
сцинтиллятором была установлена система световодов. Ее схема приведена на рис. 2
б).
На
рис. 3 приведен энергетический спектр CaF2. На спектре без системы световодов пик от α-распада
радиоактивных примесей наблюдается в 2500 канале. В спектре с системой
световодов данный пик смещается в 4700 канал, то есть эффективность сбора
фотонов повысилась в 1.8 раз [3].
Рис. 3. Энергетический спектр CaF2
в установке CANDLES с/без системы световодов [3].
Фон эксперимента
CANDLES
На
рис. 4 показаны типичные формы импульса от событий на CaF2 и/или на
жидком сцинтилляторе. Анализ сигналов от них позволяет учесть фоновые события,
произошедшие в жидком сцинтилляторе (рис. 5).
Рис. 4. Вид типичных импульсов от
событий в CaF2
и/или жидком сцинтилляторе. [4]
Рис. 5. Сигналы от фоновых событий в
детекторе CANDLES. [2]
Фоновые события, происходящие вне модуля CaF2, сильно подавляются защитной 4π системы. Поэтому
необходим учет лишь нескольких процессов.
а)
Последовательный распад 212Bi → 212Po
В
процессе данного перехода происходят бета- и альфа-распады с очень малым
периодом полураспада.
Так
как период полураспада 212Po короче, чем
окно для событий CANDLES данная последовательность идентифицируется на зарядочувствительном
АЦП (окно в 4 мкс) как единый пик высотой 5.3 МэВ. Однако данный распад можно
учесть, если рассмотреть форму сигнала после снятия импульса параллельным АЦП с
частотой дискретизации 100 МГц (окно в 10 нс). При этом пик уменьшается почти на
два порядка и им можно пренебречь [12].
б)
208Tl бета и гамма распады Другой
кандидат на внешнее фоновое излучение это β-распад
208Tl → 208Pb +
e− +
e, с энергией распада
Qβ
порядка 5 МэВ. Распад происходит на возбужденное состояние 208Pb с
последующим излучением фотонов с энергией 2,6 МэВ. Вероятность влияния данного
излучения на сигнал CaF2 довольно
мала. Однако безнейтринный бета-распад очень редкий процесс и данное фоновое
излучение также должно быть учтено.
Для
учета таких событий используется метод случайных совпадений. Событие распада
208Tl
предшествует альфа-распада 212Bi с периодом
полураспада 3 мин. Таким образом, мы можем учесть события от 208Tl с
помощью идентификации альфа распадов.
Был
проведен анализ пространственного разрешения установки с системой световодов,
результаты которого приведены на рис. 6а [3]. На левом графике видны пики от
каждого модуля CaF2.
Рис. 6 а) Результат позиционного
анализа по оси
Z (см. схему на
рис. 2); б) энергетический спектр событий от 208Tl; в) распределение Δt времени
запаздывания. [3]
Энергетический
спектр событий, предшествующих альфа-распаду, показан на рис. 6 б. Пик при 1.7
МэВ соответствует альфа частицам от распада 212Bi (Qα =
6,1МэВ). Для подтверждения происхождения пика, было проанализировано
распределение по времени запаздывания Δt между
предшествующими событиями и событиями с задержкой [3]. Распределение
запаздывающего времени Δt предшествующих событий с энергиями
1.6-1.,8 МэВ изображены на рис. 6. Для определения периода полураспада,
временной спектр был аппроксимирован двумя экспоненциальными функциями.
Полученное значение периода полураспада 187±56 сек, что согласуется со
значениями для 208Tl (183 сек). Таким образом, было решено, что пик 1.7
МэВ соответствует альфа-распаду 212Bi и 208Tl
может быть учтен с помощью метода совпадений, что позволило уменьшить фон от
данного распада на 60% [1].
Рис.
7 Энергетический спектр нейтронного источника. Данные аппроксимированы
спектрами нейтронного захвата горными породами (зеленый), нержавеющей сталью
(синий) и гамма излучением от 252Cf (розовый),
полученными с помощью моделирования методом Монте-Карло [1].
в) Гамма излучение от нейтронного
захвата Было
обнаружено, что гамма излучение от нейтронного захвата (56Fe, 58Ni)
может оказать значительное влияние на фон в установке CANDLES. Для его
учета были проведены специальные измерения с нейтронным источником 252Cf
(рис. 7). Данные и аппроксимированные значения хорошо согласуются при энергиях
более 3.5 МэВ. [1]
Итоги
учета фоновых событий приведем в следующей таблице [1]:
BG source
Remining BG
rejection eff.
212Bi - 212Po
Ignorable
> 99%
208 Tl β+γ
decay
1eV/60 days
60%
Ntutron capture γ
3.4eV/60 days
77%
Чувствительность к безнейтринному
двойному бета-распаду
Число
событий, попавших в окно 4.17 – 4.48 МэВ составило 6 событий за 60 дней в 2013
году, что сравнимо с ожидаемыми 4.4 фоновыми событиями. Чувствительность CANDLES к безнейтринному двойному бета‑распаду была получена методом
Фельдмана – Казинса [4] и составила более 0.8·1022 лет [1].
2. Эксперимент CARVEL
Устройство детектора
На
основе измерений с кристаллом CaWO4
размерами 40×34×23 мм3 был предложен проект эксперимента по
поиску двойного бета-распада изотопа 48Са под названием
CARVEL
(CAlcium Research for VEry Low neutrino mass).
Предлагается
использовать около 100 кг кристаллов CaWO4, изготовленных из обогащенного изотопа
48Са.
Устройство детектора в значительной степени подобна успешно использованной в
Солотвинском эксперименте по поиску двойного β-распада
116Сd с
помощью сцинтилляционных кристаллов 116СdWO4 [8]. Планируется использовать 50 кристаллов
48CaWO4 размерами 7.5×7.5
см2, выращенных методом Чохральского. Каждый сцинтиллятор
просматривается с двух противоположных сторон через кварцевые коллекторы
диаметром 10 см и длиной 70 см двумя низкофоновыми фотоумножителями диаметром
125 мм. Каждый коллектор склеен из пластикового сцинтиллятора (30 см) и кварца
(40 см). Все 50 детекторов окружены пластиковыми сцинтилляторами, что позволяет
вместе с активными коллекторами реализовать 4π-геометрию активной защиты.
Пассивная защита состоит из меди (5 см), свинца (30 см) и полиэтилена (16 см)
[7].
Оценки
чувствительности такого эксперимента дают значения T1/2(0ν)
> 1027 лет
[7]. Как видно из рис. 8 разрешающая способность в 2,5% позволит четко отличить
пик безнейтринного двойного β-распада от распределения
2ν2β-распада с периодом полураспада 4·1019 лет.
Сцинтиллятор
CaWO4
Вольфрамат
кальция был одним из первых кристаллов, который применили в качества
сцинтилляторов [3, 4]. Beard и Kelly использовали кристалл CaWO4 в
низкофоновом эксперименте для поисков α-активности природного вольфрама
[5]. Кристаллы негигроскопичны и очень устойчивы к воздействию кислот, щелочей
и органических растворителей.
Энергетический
спектр γ(β)-событий в детекторе CaWO4, отобранных с помощью анализа формы сигналов, показан
на рис. 9. Фон в низкоэнергетической части спектра связан с β-распадом
радиоактивного свинца 210Pb с энергией β-распада 64
кэВ. Значение активности 210Pb, оцененное по
площади β-спектра, не противоречит результатам оценки активности в
кристалле α-активного 210Po, дочернего
изотопа 210Pb [6].
Рис. 8. Функции отклика для установки
со 100 кг кристаллов 48CaWO4
для 2ν2β-распада и безнейтринного двойного β-распада [7].
Энергетический
спектр α-событий, отобранных с помощью анализа формы сцинтилляционных
сигналов, показан на рис. 10. Суммарная α‑активность в кристалле
CaWO4 составляет около 0,4 мБк/кг [6]. Интенсивный пик в спектре с
энергией 1.28 МэВ принадлежит 210Po. Данный изотоп является дочерним
радиоактивного свинца 210Pb из семейства 238U. Очевидно,
что вековое равновесие в ряду изотопов 238U в кристалле CaWO4
сильно нарушено, поскольку активность 238U, оцененная по
α-пику, составляет лишь 14.0 мБк/кг [6].
Альфа-пики
дочерних радионуклидов урана: 234U, 230Th, 226Ra
не разделяются в энергетическом спектре, поскольку их энергии альфа‑распадов
очень близки. Полная площадь пика (с энергией 1.1 МэВ) находится в согласии с
активностью 238U, определенной по площади пика в α-спектре, и
226Ra,
активность которого была определена с помощью временно-амплитудного анализа
[6]. Еще один член уранового ряда, изотоп 222Rn, не разделяется от
α-пика 210Po, в то время как α-пик 218Po
наблюдается в спектре. Активность 226Ra, вычисленная по этому пику,
составляет 5.9 мБк/кг и согласуется с активностью, рассчитанной с помощью
временно-амплитудного анализа [6].
В
низкоэнергетической части спектра α-пик с энергией 0.8 МэВ может быть
отнесен к 232Th с активностью 0.69 мБк/кг [6]. Пик с энергией в
шкале гамма квантов 395 кэВ (что соответствует энергии α-частиц 2243 кэВ)
может быть объяснен α-распадом изотопа самария 147Sm (Qα = 2247 кэВ,
T1/2 = 1.06·1011) с активностью в сцинтилляторе 0.49 мБк/кг [6]. Кроме
того, в спектре α-частиц наблюдается особенность при энергии 447 кэВ, что
соответствует энергии α-частиц 2471 кэВ. Эти α-события могут быть
объяснены α-активностью природного вольфрама, а именно распадом изотопа
180W.
Рис. 9. Энергетический спектр
β-частиц и
γ-квантов, выделенный с помощью
анализа формы сцинтилляционных сигналов по данным измерений с кристаллом CaWO4.
[6]
С
целью поиска и удаления событий цепочки 220Rn →
216Po →
212Pb (семейство 232Th) все события
в интервале энергий 1.4 – 2.2 МэВ были использованы в качестве триггера. В этот
энергетический диапазон, учитывая измеренное значение
α/β-соотношения, попадают практически все α-распады 220Rn.
Был осуществлен поиск всех событий (с теми же энергиями), которые следуют за
триггером на протяжении 20 − 600 мкс [6]. Учитывая период полураспада ядра 216Po,
таким образом, могут быть отобраны 85.2% распадов 216Po.
Энергия полученных пиков (с учетом α/β-соотношение) 220Rn и 216Po, а
также период полураспада 216Po, полученный в
результате подгонки временного распределения событий, соответствует табличным
значением (см. рис. 11). Активность 228Th (семейство
232Th),
определенная таким методом, составляет 0.6 мБк/кг [6].
Рис. 10. Энергетический спектр
α-частиц выделенный с помощью анализа формы сцинтилляционных сигналов по
данным измерений с кристаллом CaWO4.
α-спектр может быть объяснен распадами радионуклидов
семейств урана и тория. В низкоэнергетической части спектра (б) присутствуют
α-пики 147Sm и 180W. [6]
Рис. 11. Энергетический спектр
α-частиц 220Rn и
216Ro и распределение временных интервалов
между событиями, отобранных с помощью временно-амплитудного анализа для
CaWO4 [6].
С
помощью временно-амплитудного анализа данных были также определены активности
227Ac
(из ряда 235U) и 226Ra (из ряда
238U).
Активность 227Ac была оценена с помощью отбора событий распадов в
цепочке 219Rn → 215Po →
211Pb, а
226Ra − из анализа событий распадов
214Bi →
214Po → 210Pb. Данные об
измеренных значения или ограничениях на активности радионуклидов, в следовых
количествах присутствующие в кристалле CaWO4 размерами
40×34×23 мм,
приведены в таблице 2.
Таблица 2. Активности радиоактивных
примесей в CaWO4 [7].
Семейство
Нуклид
Активность (мБк/кг)
232Th
232Th
0.69
228Th
0.6
238U
238U
14.0
226Ra
5.6
210Pb
< 430
210Po
291
235U
227Ac
1.6
40K
< 12
147Sm
< 1.8
137Cs
< 20
Оценки фона в эксперименте
CARVEL
Ожидаемые
источники фона спектрометра следующие:
радиоактивное загрязнение кристаллов
48CaWO4 радионуклидами
228Th и 226Ra;
космогеная активация сцинтилляторов
48CaWO4;
внешний фон;
фон от радона, присутствует в воздухе;
β- и 2ν2β-распад
48Са.
Радиоактивная
загрязненность кристаллов 48CaWO4 вольфрамата кадмия
составляет 5 мкБк/кг. Активность 226Ra, как показали расчеты, может
быть больше: 20 мкБк/кг. Если удастся изготовить сцинтилляторы с такой
радиочистотою, фон от распадов 208Tl из цепочки 228Th
может быть учтен путем анализа предыдущих α-распадов 212Bi.
Действительно, при наличии 228Th в кристаллах на вышеуказанном
уровне за 10 лет измерений в детекторе будет зарегистрировано 1.6·105
распадов 228Th [6]. Как показали расчеты методом Монте-Карло, в
энергетическое окно, где ожидается безнейтринный двойной β-распад 48Са
(4.7 – 4.38 МэВ), попадет около 700 событий. Однако, используя
временно-амплитудный анализ и анализ формы сцинтилляционных вспышек, фон может
быть уменьшен до 1.7 отсчетов за 10 лет измерений [6]. Эти расчеты
показывают, насколько важны требования, чтобы детектор имел наилучшее
энергетическое разрешение для α-частиц (это позволит выделить
α-распады 212Bi от распадов других дочерних α-активных
изотопов урана и тория), а также наилучшую способность к разделению сигналов от
α -частиц и γ-квантов. Важно отметить, что требования к радиочистоте
сцинтилляторов 48CaWO4 значительно мягче, чем во всех
других проектах по поиску двойного β‑распада [6]. Это обусловлено
большой энергией распада ядра 48Са. Большое количество фоновых
событий имеют меньшую энергию и не будет попадать в область энергии, где
ожидается пик безнейтринного двойного β‑распада, поскольку, как
правило, фон детектора имеет четкую тенденцию к уменьшению по мере увеличения
энергии.
Рис. 12 Фоновый сигнал за 171 час
измерений, полученный на
CaWO4 (40x34x23 мм) Линиями изображен ±2σ участок для
γ(β)-событий. [7]
В
то время как фон, вызванный прохождением через установку космических лучей,
может быть уменьшен до необходимого уровня путем размещения установки глубоко
под землей и с помощью детекторов активной защиты, активация материалов
детектора может вызвать фон, который практически невозможно устранить. Были
проведены расчеты активации кристаллов CaWO4 с помощью программы
COSMO [9]. Для расчетов предположено, что кристаллы с момента своего
изготовления будут находиться в течение месяца на поверхности, а затем год в
подземной лаборатории. Было показано, что среди радионуклидов, образующихся в
кристаллах CаWO4 под действием космических лучей (всего образуется
158 радионуклидов с периодом полураспада более 25 дней) нет таких, которые
могли бы давать фоновые события в окрестности пика безнейтринного двойного
β-распада 48Са. Очевидно, что это преимущество эксперимента по
поиску безнейтринного двойного β-распада существует также благодаря
высокой энергии двойного β-распада 48Са.
Большая
энергия двойного β-перехода 48Са имеет еще одно очень
существенное преимущество по сравнению с другими изотопами: возможность
использовать для пассивной защиты материалы без дополнительной очистки от радиоактивных
примесей. То есть, могут быть применены обычные медь, свинец, сталь,
полиэтилен. В то же время, в большинстве проектов по поиску двойного
β-распада к радиочистоте конструкционных материалов установки
предъявляются очень высокие требования. Более того, оказывается, что достичь
необходимого уровня чистоты в металлах невозможно на современном уровне
технологий. Поэтому для пассивной защиты предлагается использовать жидкости:
воду, жидкие газы, органические жидкости с уровнем загрязненности ураном, торием,
калием на уровне 10-15. Это приводит, учитывая низкую плотность этих жидкостей,
к значительному увеличению размеров установок. Благодаря возможности
использовать обычные свинец и медь (с типичными уровнями загрязнения ураном и
торием 10-12) для пассивной защиты детектора с кристаллами CaWO4,
размеры установки не будут превышать 3-4 метров, что очень существенно, учитывая расположение установок в подземных
лабораториях. Фон на энергии 4,3 МэВ могут вызвать лишь случайные совпадения
двух и более γ-квантов, излучаемые в течение времени, которое не может
быть разрешено детектором с кристаллами CaWO4 (10-3
событий за 10 лет при данной геометрии детектора).
Фон
от радона является серьезной проблемой экспериментов по поиску двойного
β-распада. Поскольку радон является инертным газом, он очень легко
проникает через различные материалы, растворяется в жидкостях, не удаляется из
жидкостей химическими способами очистки. Наиболее опасным является изотоп
радона-222. Период полураспада этого изотопа достаточно высокий
(T1/2
= 3.82
суток), в результате он успевает проникнуть через слои почвы или скальных
пород, бетон, защиту установки. Но, поскольку наибольшая энергия β-распада
среди дочерних изотопов радона-222, а именно 214Bi (Qβ
= 3.27 МэВ), меньше энергии двойного β‑распада 48Са, эти
изотопы не дадут фоновых событий при энергии 4,27 МэВ. Совпадения событий от
β-частиц 214Bi и α-частиц 214Po (T1/2
= 164
мкс) может вызвать энерговыделения в детекторе больше 4.27 МэВ. Но эта
компонента фона эффективно подавляется благодаря анализу формы сцинтилляционных
сигналов. Другой изотоп радона − радон-220 из семейства тория имеет среди своих
дочерних 208Tl с энергией (Qβ = 5 МэВ), больше 4.27
МэВ. Но, поскольку период полураспада 220Rn сравнительно малый
(T1/2
= 55.4 сек.), он не приводит к появлению существенного
фона, поскольку полностью распадается, не успев попасть в чувствительный объем
детектора.
Разрешенный
законом сохранения энергии (Qβ = 278 кэВ) процесс β‑распада
48Са может вызвать фоновые события на энергии, где ожидается пик безнейтринного
двойного β-распада. Действительно, энергия β-распада 48Sc Qβ
= 3 994 кэВ, а, следовательно, совпадения событий β-распада 48Са
и 48Sc могут привести к фоновым событий на энергии
безнейтринного двойного β-распада 48Са. Однако, β-распад
48Са
очень сильно подавлен в связи со значительной разницей в спинах материнского и
дочернего (48Sc) ядер. Поэтому β-распад
48Са все еще
не наблюдался (экспериментально установлено лишь ограничение на период полураспада
T1/2 порядка 1020
лет). Оценки показывают, что даже если принять ограничения на
T1/2 за период полураспада, вероятность появления фоновых
событий от последовательных β-распадов 48Ca → 48Sc
→ 48Ti, которые в результате совпадений за 10 лет измерений в
100 кг детектора дадут одно фоновое событие с энергией около 4.27 МэВ,
настолько мала, что ею можно пренебречь.
Литература
T. Iida et al. // Nucl.
Phys. B Proceedings
Supplement 00 (2014) 1–3
I. Ogawa et al. //
J.Phys.Conf.Ser. 375 (2012) 042018.
S. Umehara et al. // EPJ
Web of Conferences 66 (2014) 08008.