К. А. Заверткин

Изотоп 48Ca. Эксперименты CANDLES и CARVEL

Введение

    Среди большого количества изотопов, для которых возможен 2β‑распад особо стоит выделить изотоп 48Ca. Безнейтринный двойной β‑распад для него выглядит следующим образом:

48Ca → 48Ti + 2e.

    Выбор данного изотопа для наблюдения 2β-распада в первую очередь продиктован следующим: суммарная кинетическая энергия двух электронов, излученных в результате безнейтринного двойного β-распада 48Ca, равна 4.27 МэВ. Эта энергия является наибольшей среди подобных распадов, и обеспечивает большой фазово-пространственный множитель для периода полураспада. Кроме того, данная энергия распада выше, чем у естественного бета-распада (максимум 3.27 МэВ 214Bi) и гамма излучения (максимум 2.6 МэВ для 208Tl → 208Pb), что также является преимуществом данного изотопа.


Рис. 1. Схема энергетических уровней ядер 48Ca – 48Sc – 48Ti.

    Однако, основная проблема использования данного изотопа в том, что природного 48Ca мало, около 0.187%, и к тому же метода эффективного получения 48Ca неизвестно.

1. Эксперимент CANDLES

    Безнейтринный двойной бета-распад очень редкое явление, поэтому при проведении эксперимента по его поиску необходимо соблюсти два важных пункта:

  1. Создать источник с большим количеством распадов;
  2. Проводить измерение при низком фоне.

    Сложно выполнить оба условия одновременно в одной установке, так как увеличение количества распадов, например, с помощью увеличения размеров камеры, ведет к увеличению фона. Однако такая низкофоновая система была реализована в эксперименте CANDLES (CAlcium fluoride for the study of Neutrinos and Dark matters by Low Energy Spectrometer), в котором используется изотоп 48Ca. В этом детекторе были решены проблемы связанные с 48Ca, с помощью использования конструкции, допускающей большие размеры детектора, и  приготовления достаточного количества изотопов 48Ca с помощью краун-эфиров. Краун-эфиры это крупные циклические молекулы, которые могут создавать прочные связи с ионами щелочных и щелочноземельных металлов. С их помощью смесь очищается от легких изотопов кальция.

Характеристики детектора CANDLES

Устройство детектора


Рис. 2 Схема установки CANDLES. а) без световодов [2]; б) со световодами [3].

CANDLES III

расположен в лаборатории ядерных исследований Осакского университета (OULNS). Данный детектор использует для измерений кристаллы фторида кальция CaF2, которые содержат 48Ca. В установке они имеют форму куба размером 10 см и массой 3.18 кг [2].
    Эти кристаллы играют роль сцинтилляторов, излучающих свет с пиком в ультрафиолетовом диапазоне, который затем и регистрируется. Так как CaF2 широко используется в качестве оптического материала в объективах камер, разработан способ изготовления прозрачных кристаллов высокой степени чистоты. Ослабление света в данном материале мало, что позволяет использовать его в детекторах больших размеров, а высокая степень чистоты делает возможным создание кристаллов с чрезвычайно малым количеством радиоактивных примесей, дающих фоновое излучение.
    Кристаллы фторида кальция погружены в баки с жидким сцинтиллятором, который испускает фотоны, взаимодействуя с фоновым излучением. Вне жидкого сцинтиллятора сосуд заполнен чистой водой, которая играет роль пассивной защиты от фонового излучения вне детектора. Наблюдение фотонов производится с помощью 40 фотоэлектронных умножителей. Используя разницу между временами распада CaF2 (порядка 1 мкс) и жидкого сцинтиллятора (10 нс) можно распознать фоновое гамма излучение по форме сигнала [2].

CANDLES III  (U.G.)  

    Для еще более эффективного уменьшения фона данный эксперимент был перенесен в подземную обсерваторию Камиока на глубину 2700 метров водного эквивалента, с последующим увеличением размеров установки. Все 96 модулей CaF2 (6 слоев по 16 модулей в каждом) общей массой 300 кг, содержащие 350 г изотопа 48Ca, погружены в жидкий сцинтиллятор. Количество фотоумножителей было увеличено до 62 [2]. Сбор данных в этом эксперименте ведется с 28 мая 2012 г.

Система световодов

    Для регистрации двойного бета распада необходимо высокое энергетическое разрешение. Такое разрешение может быть достигнуто с помощью системы световодов и преобразователей, смещающих пик CaF2, приходящийся на УФ-диапазон, в видимую область, где достаточно высоки эффективность фотоэлектронных умножителей (максимум 400 нм) и прозрачность материала.
    В системе CANDLESIII трубки фотоумножителей имеют маленькое входное окно. Для увеличения эффективности регистрации между фотоумножителями и сосудами с жидким сцинтиллятором была установлена система световодов. Ее схема приведена на рис. 2 б).
    На рис. 3 приведен энергетический спектр CaF2. На спектре без системы световодов пик от α-распада радиоактивных примесей наблюдается в 2500 канале. В спектре с системой световодов данный пик смещается в 4700 канал, то есть эффективность сбора фотонов повысилась в 1.8 раз [3].


Рис. 3. Энергетический спектр CaF2 в установке CANDLES с/без системы световодов [3].

Фон эксперимента CANDLES

    На рис. 4 показаны типичные формы импульса от событий на CaF2 и/или на жидком сцинтилляторе. Анализ сигналов от них позволяет учесть фоновые события, произошедшие в жидком сцинтилляторе (рис. 5).

 
Рис. 4. Вид типичных импульсов от событий в CaF2 и/или жидком сцинтилляторе. [4]

Рис. 5. Сигналы от фоновых событий в детекторе CANDLES. [2]

    Фоновые события, происходящие вне модуля CaF2, сильно подавляются защитной 4π системы. Поэтому необходим учет лишь нескольких процессов.

    а) Последовательный распад 212Bi → 212Po
    В процессе данного перехода происходят бета- и альфа-распады с очень малым периодом полураспада.

212Bi (Qβ = 2.25 МэВ) → 212Po (Qα = 8.95 МэВ, T1/2 = 0.299 мкс) → 208Pb

    Так как период полураспада 212Po короче, чем окно для событий CANDLES данная последовательность идентифицируется на зарядочувствительном АЦП (окно в 4 мкс) как единый пик высотой 5.3 МэВ. Однако данный распад можно учесть, если рассмотреть форму сигнала после снятия импульса параллельным АЦП с частотой дискретизации 100 МГц (окно в 10 нс). При этом пик уменьшается почти на два порядка и им можно пренебречь [12].

    б) 208Tl бета и гамма распады
   
Другой кандидат на внешнее фоновое излучение это β-распад 208Tl → 208Pb + e + антинейтриноe, с энергией распада Qβ порядка 5 МэВ. Распад происходит на возбужденное состояние 208Pb с последующим излучением фотонов с энергией 2,6 МэВ. Вероятность влияния данного излучения на сигнал CaF2 довольно мала. Однако безнейтринный бета-распад очень редкий процесс и данное фоновое излучение также должно быть учтено.
    Для учета таких событий используется метод случайных совпадений. Событие распада 208Tl предшествует альфа-распада 212Bi с периодом полураспада 3 мин. Таким образом, мы можем учесть события от 208Tl с помощью идентификации альфа распадов.
    Был проведен анализ пространственного разрешения установки с системой световодов, результаты которого приведены на рис. 6а [3]. На левом графике видны пики от каждого модуля CaF2.


Рис. 6 а) Результат позиционного анализа по оси Z (см. схему на рис. 2); б) энергетический спектр событий от 208Tl; в) распределение Δt времени запаздывания. [3]

    Энергетический спектр событий, предшествующих альфа-распаду, показан на рис. 6 б. Пик при 1.7 МэВ соответствует альфа частицам от распада 212Bi (Qα = 6,1МэВ). Для подтверждения происхождения пика, было проанализировано распределение по времени запаздывания Δt между предшествующими событиями и событиями с задержкой [3]. Распределение запаздывающего времени Δt предшествующих событий с энергиями
1.6-1.,8 МэВ изображены на рис. 6. Для определения периода полураспада, временной спектр был аппроксимирован двумя экспоненциальными функциями. Полученное значение периода полураспада 187±56 сек, что согласуется со значениями для 208Tl (183 сек). Таким образом, было решено, что пик 1.7 МэВ соответствует альфа-распаду 212Bi и 208Tl может быть учтен с помощью метода совпадений, что позволило уменьшить фон от данного распада на 60% [1].


Рис. 7 Энергетический спектр нейтронного источника. Данные аппроксимированы спектрами нейтронного захвата горными породами (зеленый), нержавеющей сталью (синий) и гамма излучением от 252Cf (розовый), полученными с помощью моделирования методом Монте-Карло [1].

    в) Гамма излучение от нейтронного захвата
   
Было обнаружено, что гамма излучение от нейтронного захвата (56Fe, 58Ni) может оказать значительное влияние на фон в установке CANDLES. Для его учета были проведены специальные измерения с нейтронным источником 252Cf (рис. 7). Данные и аппроксимированные значения хорошо согласуются при энергиях более 3.5 МэВ. [1]
    Итоги учета фоновых событий приведем в следующей таблице [1]:

BG source Remining BG rejection eff.
212Bi - 212Po Ignorable > 99%
208 Tl β+γ decay 1eV/60 days 60%
Ntutron capture γ 3.4eV/60 days 77%

 

    Чувствительность к безнейтринному двойному бета-распаду

    Число событий, попавших в окно 4.17 – 4.48 МэВ составило 6 событий за 60 дней в 2013 году, что сравнимо с ожидаемыми 4.4 фоновыми событиями. Чувствительность CANDLES к безнейтринному двойному бета‑распаду была получена методом Фельдмана – Казинса [4] и составила более 0.8·1022 лет [1].

2. Эксперимент CARVEL

    Устройство детектора

    На основе измерений с кристаллом CaWO4 размерами 40×34×23 мм3 был предложен проект эксперимента по поиску двойного бета-распада изотопа 48Са под названием CARVEL (CAlcium Research for VEry Low neutrino mass).
    Предлагается использовать около 100 кг кристаллов CaWO4, изготовленных из обогащенного изотопа 48Са. Устройство детектора в значительной степени подобна успешно использованной в Солотвинском эксперименте по поиску двойного β-распада 116Сd с помощью сцинтилляционных кристаллов 116СdWO4 [8]. Планируется использовать 50 кристаллов 48CaWO4 размерами 7.5×7.5 см2, выращенных методом Чохральского. Каждый сцинтиллятор просматривается с двух противоположных сторон через кварцевые коллекторы диаметром 10 см и длиной 70 см двумя низкофоновыми фотоумножителями диаметром 125 мм. Каждый коллектор склеен из пластикового сцинтиллятора (30 см) и кварца (40 см). Все 50 детекторов окружены пластиковыми сцинтилляторами, что позволяет вместе с активными коллекторами реализовать 4π-геометрию активной защиты. Пассивная защита состоит из меди (5 см), свинца (30 см) и полиэтилена (16 см) [7].
    Оценки чувствительности такого эксперимента дают значения T1/2(0ν) > 1027 лет [7]. Как видно из рис. 8 разрешающая способность в 2,5% позволит четко отличить пик безнейтринного двойного β-распада от распределения 2ν2β-распада с периодом полураспада 4·1019 лет.

Сцинтиллятор CaWO4

    Вольфрамат кальция был одним из первых кристаллов, который применили в качества сцинтилляторов [3, 4]. Beard и Kelly использовали кристалл CaWO4 в низкофоновом эксперименте для поисков α-активности природного вольфрама [5]. Кристаллы негигроскопичны и очень устойчивы к воздействию кислот, щелочей и органических растворителей.
    Энергетический спектр γ(β)-событий в детекторе CaWO4, отобранных с помощью анализа формы сигналов, показан на рис. 9. Фон в низкоэнергетической части спектра связан с β-распадом радиоактивного свинца 210Pb с энергией β-распада 64 кэВ. Значение активности 210Pb, оцененное по площади β-спектра, не противоречит результатам оценки активности в кристалле α-активного 210Po, дочернего изотопа 210Pb [6].


Рис. 8. Функции отклика для установки со 100 кг кристаллов 48CaWO4 для 2ν2β-распада и безнейтринного двойного β-распада [7].

    Энергетический спектр α-событий, отобранных с помощью анализа формы сцинтилляционных сигналов, показан на рис. 10. Суммарная α‑активность в кристалле CaWO4 составляет около 0,4 мБк/кг [6]. Интенсивный пик в спектре с энергией 1.28 МэВ принадлежит 210Po. Данный изотоп является дочерним радиоактивного свинца 210Pb из семейства 238U. Очевидно, что вековое равновесие в ряду изотопов 238U в кристалле CaWO4 сильно нарушено, поскольку активность 238U, оцененная по α-пику, составляет лишь 14.0 мБк/кг [6].
    Альфа-пики дочерних радионуклидов урана: 234U, 230Th, 226Ra не разделяются в энергетическом спектре, поскольку их энергии альфа‑распадов очень близки. Полная площадь пика (с энергией 1.1 МэВ) находится в согласии с активностью 238U, определенной по площади пика в α-спектре, и 226Ra, активность которого была определена с помощью временно-амплитудного анализа [6]. Еще один член уранового ряда, изотоп 222Rn, не разделяется от α-пика 210Po, в то время как α-пик 218Po наблюдается в спектре. Активность 226Ra, вычисленная по этому пику, составляет 5.9 мБк/кг и согласуется с активностью, рассчитанной с помощью временно-амплитудного анализа [6].
    В низкоэнергетической части спектра α-пик с энергией 0.8 МэВ может быть отнесен к 232Th с активностью 0.69 мБк/кг [6]. Пик с энергией в шкале гамма квантов 395 кэВ (что соответствует энергии α-частиц 2243 кэВ) может быть объяснен α-распадом изотопа самария 147Sm (Qα = 2247 кэВ, T1/2 = 1.06·1011) с активностью в сцинтилляторе 0.49 мБк/кг [6]. Кроме того, в спектре α-частиц наблюдается особенность при энергии 447 кэВ, что соответствует энергии α-частиц 2471 кэВ. Эти α-события могут быть объяснены α-активностью природного вольфрама, а именно распадом изотопа 180W.


Рис. 9. Энергетический спектр β-частиц и γ-квантов, выделенный с помощью анализа формы сцинтилляционных сигналов по данным измерений с кристаллом CaWO4. [6]

    С целью поиска и удаления событий цепочки 220Rn → 216Po → 212Pb (семейство 232Th) все события в интервале энергий 1.4 – 2.2 МэВ были использованы в качестве триггера. В этот энергетический диапазон, учитывая измеренное значение α/β-соотношения, попадают практически все α-распады 220Rn. Был осуществлен поиск всех событий (с теми же энергиями), которые следуют за триггером на протяжении 20 − 600 мкс [6]. Учитывая период полураспада ядра 216Po, таким образом, могут быть отобраны 85.2% распадов 216Po. Энергия полученных пиков (с учетом α/β-соотношение) 220Rn и 216Po, а также период полураспада 216Po, полученный в результате подгонки временного распределения событий, соответствует табличным значением (см. рис. 11). Активность 228Th (семейство 232Th), определенная таким методом, составляет 0.6 мБк/кг [6].


Рис. 10. Энергетический спектр α-частиц выделенный с помощью анализа формы сцинтилляционных сигналов по данным измерений с кристаллом CaWO4. α-спектр может быть объяснен распадами радионуклидов семейств урана и тория. В низкоэнергетической части спектра (б) присутствуют α-пики 147Sm и 180W. [6]

Рис. 11. Энергетический спектр α-частиц 220Rn и 216Ro и распределение временных интервалов между событиями, отобранных с помощью временно-амплитудного анализа для CaWO4 [6].

    С помощью временно-амплитудного анализа данных были также определены активности 227Ac (из ряда 235U) и 226Ra (из ряда 238U). Активность 227Ac была оценена с помощью отбора событий распадов в цепочке 219Rn → 215Po → 211Pb, а 226Ra − из анализа событий распадов
214
Bi → 214Po → 210Pb. Данные об измеренных значения или ограничениях на активности радионуклидов, в следовых количествах присутствующие в кристалле CaWO4 размерами
40×34×23 мм, приведены в таблице 2.

Таблица 2. Активности радиоактивных примесей в CaWO4 [7].

Семейство

Нуклид

Активность (мБк/кг)

232Th

232Th

0.69

228Th

0.6

238U

238U

14.0

226Ra

5.6

210Pb

< 430

210Po

291

235U

227Ac

1.6

  40K

< 12

147Sm

< 1.8

137Cs

< 20

Оценки фона в эксперименте CARVEL

    Ожидаемые источники фона спектрометра следующие:

  1. радиоактивное загрязнение кристаллов 48CaWO4 радионуклидами 228Th и 226Ra;

  2. космогеная активация сцинтилляторов 48CaWO4;

  3. внешний фон;

  4. фон от радона, присутствует в воздухе;

  5. β- и 2ν2β-распад 48Са.

    Радиоактивная загрязненность кристаллов 48CaWO4 вольфрамата кадмия составляет 5 мкБк/кг. Активность 226Ra, как показали расчеты, может быть больше: 20 мкБк/кг. Если удастся изготовить сцинтилляторы с такой радиочистотою, фон от распадов 208Tl из цепочки 228Th может быть учтен путем анализа предыдущих α-распадов 212Bi. Действительно, при наличии 228Th в кристаллах на вышеуказанном уровне за 10 лет измерений в детекторе будет зарегистрировано 1.6·105 распадов 228Th [6]. Как показали расчеты методом Монте-Карло, в энергетическое окно, где ожидается безнейтринный двойной β-распад 48Са (4.7 – 4.38 МэВ), попадет около 700 событий. Однако, используя временно-амплитудный анализ и анализ формы сцинтилляционных вспышек, фон может быть уменьшен до 1.7 отсчетов за 10 лет измерений [6]. Эти расчеты показывают, насколько важны требования, чтобы детектор имел наилучшее энергетическое разрешение для α-частиц (это позволит выделить α-распады 212Bi от распадов других дочерних α-активных изотопов урана и тория), а также наилучшую способность к разделению сигналов от α -частиц и γ-квантов. Важно отметить, что требования к радиочистоте сцинтилляторов 48CaWO4 значительно мягче, чем во всех других проектах по поиску двойного β‑распада [6]. Это обусловлено большой энергией распада ядра 48Са. Большое количество фоновых событий имеют меньшую энергию и не будет попадать в область энергии, где ожидается пик безнейтринного двойного β‑распада, поскольку, как правило, фон детектора имеет четкую тенденцию к уменьшению по мере увеличения энергии.

Рис. 12 Фоновый сигнал за 171 час измерений, полученный на CaWO4 (40x34x23 мм) Линиями изображен ±2σ участок для γ(β)-событий. [7]

    В то время как фон, вызванный прохождением через установку космических лучей, может быть уменьшен до необходимого уровня путем размещения установки глубоко под землей и с помощью детекторов активной защиты, активация материалов детектора может вызвать фон, который практически невозможно устранить. Были проведены расчеты активации кристаллов CaWO4 с помощью программы COSMO [9]. Для расчетов предположено, что кристаллы с момента своего изготовления будут находиться в течение месяца на поверхности, а затем год в подземной лаборатории. Было показано, что среди радионуклидов, образующихся в кристаллах CаWO4 под действием космических лучей (всего образуется 158 радионуклидов с периодом полураспада более 25 дней) нет таких, которые могли бы давать фоновые события в окрестности пика безнейтринного двойного β-распада 48Са. Очевидно, что это преимущество эксперимента по поиску безнейтринного двойного β-распада существует также благодаря высокой энергии двойного β-распада 48Са.
    Большая энергия двойного β-перехода 48Са имеет еще одно очень существенное преимущество по сравнению с другими изотопами: возможность использовать для пассивной защиты материалы без дополнительной очистки от радиоактивных примесей. То есть, могут быть применены обычные медь, свинец, сталь, полиэтилен. В то же время, в большинстве проектов по поиску двойного β-распада к радиочистоте конструкционных материалов установки предъявляются очень высокие требования. Более того, оказывается, что достичь необходимого уровня чистоты в металлах невозможно на современном уровне технологий. Поэтому для пассивной защиты предлагается использовать жидкости: воду, жидкие газы, органические жидкости с уровнем загрязненности ураном, торием, калием на уровне 10-15. Это приводит, учитывая низкую плотность этих жидкостей, к значительному увеличению размеров установок. Благодаря возможности использовать обычные свинец и медь (с типичными уровнями загрязнения ураном и торием 10-12) для пассивной защиты детектора с кристаллами CaWO4, размеры установки не будут превышать
3-4 метров, что очень существенно, учитывая расположение установок в подземных лабораториях. Фон на энергии 4,3 МэВ могут вызвать лишь случайные совпадения двух и более γ-квантов, излучаемые в течение времени, которое не может быть разрешено детектором с кристаллами CaWO4 (10-3 событий за 10 лет при данной геометрии детектора).
    Фон от радона является серьезной проблемой экспериментов по поиску двойного β-распада. Поскольку радон является инертным газом, он очень легко проникает через различные материалы, растворяется в жидкостях, не удаляется из жидкостей химическими способами очистки. Наиболее опасным является изотоп радона-222. Период полураспада этого изотопа достаточно высокий
(T1/2 = 3.82 суток), в результате он успевает проникнуть через слои почвы или скальных пород, бетон, защиту установки. Но, поскольку наибольшая энергия β-распада среди дочерних изотопов радона-222, а именно 214Bi (Qβ = 3.27 МэВ), меньше энергии двойного β‑распада 48Са, эти изотопы не дадут фоновых событий при энергии 4,27 МэВ. Совпадения событий от β-частиц 214Bi и α-частиц 214Po (T1/2 = 164 мкс) может вызвать энерговыделения в детекторе больше 4.27 МэВ. Но эта компонента фона эффективно подавляется благодаря анализу формы сцинтилляционных сигналов. Другой изотоп радона − радон-220 из семейства тория имеет среди своих дочерних 208Tl с энергией (Qβ = 5 МэВ), больше 4.27 МэВ. Но, поскольку период полураспада 220Rn сравнительно малый
(T1/2 = 55.4 сек.), он не приводит к появлению существенного фона, поскольку полностью распадается, не успев попасть в чувствительный объем детектора.
    Разрешенный законом сохранения энергии (Qβ = 278 кэВ) процесс β‑распада 48Са может вызвать фоновые события на энергии, где ожидается пик безнейтринного двойного β-распада. Действительно, энергия β-распада 48Sc Qβ = 3 994 кэВ, а, следовательно, совпадения событий β-распада 48Са и 48Sc могут привести к фоновым событий на энергии безнейтринного двойного β-распада 48Са. Однако, β-распад 48Са очень сильно подавлен в связи со значительной разницей в спинах материнского и дочернего (48Sc) ядер. Поэтому β-распад 48Са все еще не наблюдался (экспериментально установлено лишь ограничение на период полураспада T1/2 порядка 1020 лет). Оценки показывают, что даже если принять ограничения на T1/2 за период полураспада, вероятность появления фоновых событий от последовательных β-распадов 48Ca → 48Sc → 48Ti, которые в результате совпадений за 10 лет измерений в 100 кг детектора дадут одно фоновое событие с энергией около 4.27 МэВ, настолько мала, что ею можно пренебречь.

Литература

  1. T. Iida et al. // Nucl. Phys. B Proceedings Supplement 00 (2014) 1–3
  2. I. Ogawa et al. // J.Phys.Conf.Ser. 375 (2012) 042018.
  3. S. Umehara et al. // EPJ Web of Conferences 66 (2014) 08008.
  4. S. Umehara et al. // 28th Jul. 2011, PANIC11
  5. R.J. Moon // Phys. Rev. – 1948. – 73. – P.1210.
  6. R.H. Gillette // Rev. Sci. Instr. – 1950. – 21. – P.294–301.
  7. G.B. Beard, W.H. Kelly // Nucl. Phys. – 1960. – 16. – P.591–596.
  8. Y. G. Zdesenko, Experimental research of double beta decay of atomic nuclei
  9. Yu.G. Zdesenko et al. // Astroparticle Physics. – 2005. – 23. – P.249–263.
  10. F.A.Danevich et al. // Phys. Rev. C – 2003. – 68. – P.035501–12.
  11. C.J. Martoff and P.D. Lewin // Comp. Phys. Comm. – 1996. – 72. – P.96.
  12. 12  S. Umehara et al.  // Phys. Rev. C 78, 058501 (2008)

home

На головную страницу

Рейтинг@Mail.ru