В. Швецов,
заместитель директора ЛНФ
имени И. М. Франка

Трансмутация отработанного ядерного топлива и радиоактивных отходов -
один из вариантов стратегического развития атомной отрасли

Опубликовано в еженедельнике ОИЯИ "Дубна" N 6 (2003)

    После беспрецедентного развития ядерной физики и технологии в первой половине двадцатого века казалось, что процессы деления в атомных реакторах и синтеза в термоядерных обеспечат человечество практически неисчерпаемым источником дешевой и достаточно безопасной энергии. К концу столетия стало ясно, что термоядерная энергетика так же далека от создания промышленных установок, как и 50 лет назад, а атомная энергетика, при всех своих преимуществах, таит в себе колоссальные опасности, и главная из них - радиоактивные отходы. Так полное количество отходов на предприятиях ядерного комплекса России составляет объем более 600 миллионов кубических метров с активностью более 10²⁰ Бк.
    Радиоактивные отходы (РАО) образуются на всех технологических этапах ядерного топливного цикла - при добыче и переработке урановой руды, при изготовлении и использовании ядерного топлива, регенерации облученного топлива, вывода из эксплуатации ядерных объектов. Справедливости ради надо отметить, что РАО образуются не только в ядерном топливном цикле, но и в традиционной тепловой энергетике. Так в нефтяной промышленности США в 70-80-х годах прошлого века ежегодно образовывалось около 450 тысяч тонн РАО и за 20 лет их объем составил более 8 миллионов тонн, аналогичная ситуация характерна и для нефтеперерабатывающего комплекса России. Однако все источники РАО, не связанные с ядерным топливным циклом и военными применениями, составляют лишь несколько процентов от полного объема отходов.
    В настоящее время ни одна из стран не перешла к использованию технологий, позволяющих полностью решить проблему обращения с отработанным ядерным топливом (ОЯТ) и РАО.

    Сложность проблем обращения с ОЯТ вызвана, в первую очередь, высокой активностью, достигающей миллионов кюри на тонну, значительным тепловыделением после выгрузки из реактора, наличием в составе отработавшего топлива значительного количества делящихся веществ. Серьезную опасность представляет также токсичность некоторых радионуклидов, содержащихся в составе ОЯТ.
    Мощность дозы является одной из основных характеристик ОЯТ. Примерно на 95 процентов мощность дозы обусловлена гамма-излучением продуктов деления, остальное приходится на долю накопившихся актинидов. Наибольший вклад в дозу вносят короткоживущие изотопы циркония, ниобия, молибдена, технеция, рутения, родия, йода, ксенона, цезия, бария, лантана, церия, празеодима. Мощность дозы заметно уменьшается со временем, прошедшим после облучения топлива в реакторе. Через три года она составляет примерно 1/600 часть от только что выгруженного топлива. Аналогично изменяется со временем суммарная активность продуктов деления, хотя спад этой величины более медленный.
    Вначале активность ОЯТ определяется в основном короткоживущими осколками деления, а после нескольких сотен лет хранения - актинидами. Через несколько сотен тысяч лет активность ОЯТ понижается до равновесного уровня естественного урана, использованного при изготовлении топлива. Переработка ОЯТ с извлечением урана и плутония существенно снижает этот срок до нескольких десятков тысяч лет.
    Наибольший вклад в активность отработавшего топлива с трехлетним временем выдержки вносят: ¹³⁷Cs + ^137mBa (24%), ¹⁴⁴Ce + ¹⁴⁴Pr (21%), ⁹⁰Sr + ⁹⁰Y (18%), ¹⁰⁶Ru + ¹⁰⁶Rh (16%), ¹⁴⁷Pm (10%), ¹³⁴Cs (7%), относительный вклад ⁸⁵Kr, ¹⁵⁴Eu, ¹⁵⁵Eu равен приблизительно 1% от каждого изотопа.
    Перед началом облучения в единице массы (1 тонна урана) стандартного топлива реактора ВВЭР-1000 содержится 44 кг ²³⁵U и 956 кг ²³⁸U. В конце трехлетней кампании уран частично выгорает, оставляя 40 кг продуктов деления и 11 кг актинидов, в которых около 10 кг плутония, 0,6 кг нептуния, 0.2 кг америция, 60 г кюрия. Вклад актинидов в суммарную дозу гамма-излучения на момент выгрузки незначителен и не превышает 5%. Их относительный вклад в полную активность ОЯТ существенно выше - около 20%.
    Примерно 4/5 всех актинидов являются -излучателями и около 1/5 - -излучателями. Средняя энергия -квантов смеси актинидов в 5-7 раз ниже средней энергии смеси продуктов деления. Заметную роль играет низкоэнергетическое рентгеновское излучение с энергией от 20 до 100 кэВ. Многие актиниды способны к спонтанному делению. Нейтроны спонтанного деления не вносят заметного вклада в суммарную плотность потока нейтронов работающего ядерного реактора, однако наличие в составе ОЯТ спонтанно делящихся изотопов накладывает существенные ограничения на технологии обращения с ОЯТ.
    Следует отметить также чрезвычайную токсичность большинства актинидов. ПДК для актинидов в воде и воздухе, как правило, в несколько тысяч раз меньше, чем для продуктов деления. При существенно больших периодах полураспада актинидов это обстоятельство крайне существенно в долгосрочных стратегиях обращения с ОЯТ.

    В настоящее время стратегия складирования ОЯТ принята, в частности, Министерством энергетики США и реализуется в виде непосредственного складирования отработавших топливных элементов в металлических контейнерах в глубоких геологических формациях. Это вызывает критику специалистов в связи с опасностью распространения ядерных материалов и отсутствием гарантий безопасности долговременной (несколько тысяч лет) сохранности складированного топлива и отходов. При этом ситуация с основным хранилищем ОЯТ США в Юкка-Маунтин (Yucca-Mountain) такова, что емкость этого хранилища будет превышена уже к середине XXI века, а значит, Соединенным Штатам необходимо уже сейчас выбирать стратегию по обращению с ОЯТ. Альтернативны возможности строительства нового централизованного хранилища вблизи существующего, переход к сухому складированию ОЯТ вблизи атомных станций или развитие технологий переработки и трансмутации ОЯТ.
    Другие страны с развитой ядерной энергетикой (Великобритания, Россия, Франция, Япония) в том или ином виде осуществляют переработку ОЯТ, выделение урана, плутония изготовление из переработанных материалов топливных элементов, их повторное использование в легководных реакторах, составляющих основу мировой ядерной энергетики. РАО, полученные в ядерном топливном цикле, отделяются и захораниваются по традиционным технологиям. Наиболее эффективная структура обращения с ОЯТ и РАО создана во Франции, где реализована многокомпонентная ядерная энергетика, включающая легководные энергетические реакторы, быстрые реакторы - "дожигатели", комплексы переработки ОЯТ и РАО.

    Идея ядерной трансмутации элементов отнюдь не нова. Этой идее почти столько же лет, сколько самой ядерной физике. Первый результат по превращению макроскопических количеств одного элемента в другой был доложен Э.Резерфордом в 1919 году. Для трансмутации можно использовать практически любое ядерное излучение, однако нейтроны дают наибольшую эффективность благодаря отсутствию кулоновского барьера и большим сечениям взаимодействия. На сегодняшний день разработаны несколько вариантов концепции трансмутации РАО. Как правило, все эти концепции основаны на подходах, реализуемых в ядерном комплексе Франции, где существенная роль принадлежит быстрым реакторам - "дожигателям", или Японии с двухуровневой схемой переработки ОЯТ. При этом во всех концепциях трансмутации РАО существенная роль отводится быстрым подкритическим системам, управляемым ускорителями, в которых происходит утилизация долгоживущих компонентов РАО, в первую очередь, минорных актинидов (МА): изотопов америция, кюрия, а также нептуния, - изотопы которых имеют существенно меньшую долю запаздывающих нейтронов в спектре деления. Кроме минорных актинидов подкритические системы могут уничтожать продукты деления. Главную проблему представляют долгоживущие продукты деления, такие как ⁹⁹Tc и ¹²⁹I, представляющие наибольшую опасность с точки зрения долговременного (несколько тысяч лет) безопасного хранения РАО.
    Без применения подкритических систем на базе сильноточных протонных ускорителей, по-видимому, не удастся полностью утилизовать МА. Дело в том, что для этих изотопов очень мала доля запаздывающих нейтронов, которые позволяют обеспечить устойчивое управление обычным критическим реактором. Кроме того, другие параметры, обеспечивающие безопасную работу критического реактора, такие как запас реактивности зоны с МА, реактивностный эффект потери теплоносителя, допплеровский коэффициент топлива, накладывают существенные ограничения на создание критического реактора с МА. Таким образом, оказывается, что невозможно построить устойчиво работающий критический реактор с топливом, состоящим более чем на 15 - 20% из МА.
    Сложившиеся на сегодняшний день концепции трансмутации РАО выглядят следующим образом. Сохраняется традиционная ядерная энергетика на легководных реакторах (LWR). После переработки ОЯТ во всех схемах выделяется плутоний и направляется либо обратно в легководные реакторы (Япония, ЕС), либо в подкритические системы - трансмутаторы (США). МА и долгоживущие продукты деления во всех концепциях перерабатываются в подкритических системах. Различия концепций обусловлены сложившейся структурой ядерной отрасли страны (США, Франция, Япония) или интересом к новым направлениям ядерной энергетики (включение в топливный цикл ²³²Th). Важным моментом во всех схемах является возможность утилизации в подкритических системах или быстрых реакторах плутония из демонтируемых в соответствии с международными договоренностями боезарядов.

    Серьезной задачей на новом этапе развития ядерной энергетики остается улучшение существующих традиционных легководных энергетических реакторов, разработка быстрых реакторов нового типа с жидкометаллическим (свинец, свинец-висмут) теплоносителем, которые могут служить "дожигателями" ОЯТ и утилизаторами некоторых компонент РАО, создание подкритических систем на базе протонных ускорителей с мощностью пучка несколько мегаватт и полной тепловой мощностью сотни мегаватт для замыкания ядерного топливного цикла.
    Для решения этих задач, особенно для подкритических систем, управляемых ускорителями, необходимы экспериментальные данные по сечениям нейтронных реакций, коэффициентам резонансной блокировки, выходам запаздывающих нейтронов, множественности нейтронов и гамма-квантов для различных изотопов, особенно в области энергий нейтронов от 20 до 150 МэВ, где зачастую отсутствуют экспериментальные данные, а теоретические модели не дают исчерпывающего описания.
    На основе экспериментальных данных и с использованием различных ядерных моделей на сегодня создано несколько десятков компьютерных кодов, позволяющих проводить расчеты критических и подкритических систем, однако точность этих программ на сегодняшний день не позволяет однозначно рассчитать все последствия реализации той или иной стратегии обращения с ОЯТ и РАО. А эта точность зависит от экспериментальных данных, о которых говорилось в предыдущем пункте, и от качества моделей, использующихся для описания изотопов, когда экспериментальные данные отсутствуют или в принципе не могут быть получены с достаточной точностью. Таким образом, верификация различных компьютерных кодов - еще одна важная фундаментальная задача, по крайней мере, в области развития моделей ядерных реакций, которая требует своего решения на современном этапе.

   Впервые идея использовать протоны высокой энергии для генерации нейтронов была высказана в конце 40-х гг. (E.O.Lawrens в США и В.Н.Семенов в СССР). Первый эксперимент по измерению выхода нейтронов из массивной мишени, состоящей из обедненного урана, был реализован на синхрофазотроне ОИЯИ в 70-х годах XX века. На сегодняшнее время в ОИЯИ накоплен большой опыт экспериментальных исследований в области трансмутации. В Дубне более полувека успешно эксплуатируются протонные ускорители, Институт обладает лицензией на эксплуатацию исследовательских ядерных реакторов с зонами с металлическим плутонием и окисью плутония. Эти реакторы надежно и безопасно эксплуатируются в течение более 40 лет. Экспериментальные и теоретические работы по использованию протонных ускорителей в ядерной технологии ведутся с середины 50-х годов. Измерены выходы нейтронов и их спектры в свинцовых и урановых мишенях различных типов, нейтронные сечения для ряда изотопов, важных для оценки эффективности различных режимов трансмутации, созданы математические модели и соответствующее константное и программное обеспечение для расчета электроядерных систем.
    Сегодня в нашем Институте ведутся работы по исследованию характеристик нейтронопроизводящих мишеней для подкритических систем на базе протонных ускорителей. Планируется создание на базе протонного ускорителя Лаборатории ядерных проблем прототипа электроядерной установки с размножающей подкритической зоной мощностью около 20 кВт.
    ОИЯИ как международная межправительственная организация, созданная и финансируемая странами-участницами, может стать уникальным инструментом, своего рода интерфейсом между организациями Министерства по атомной энергии РФ и зарубежными научными и техническими центрами, работающими в области трансмутации. "Академизм" и "фундаментальность", присущие в большой степени исследованиям, проводимым в Институте, - именно то, что нужно сегодня для развития исследований, результаты которых, без преувеличения, определят будущее всего человечества на многие десятилетия вперед.