Отработавшее ядерное топливо тепловых реакторов

    Наибольшее распространение сегодня получили водно-водяные и кипящие тепловые реакторы. Состав ОЯТ различных реакторов несколько различается. Он зависит, в частности от выгорания, но не только. В типичном реакторе типа ВВЭР электрической мощностью 1000 МВт при использовании уранового топлива ежегодно образуется 21 т отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) объемом 11 м³ (1/3 общей загрузки топлива). В 1 т ОЯТ, только что извлеченного из реактора типа ВВЭР, содержится 950- 980 кг урана-235 и 238, 5 - 10 кг плутония, продуктов деления (1.2 - 1.5 кг цезия-137, 770 г технеция-90, 500 г стронция-90, 200 г иода-129, 12 - 15 г самария-151), минорных актинидов (500 г нептуния-237, 120 - 350 г америция-241 и 243, 60 г кюрия-242 и 244), а также в меньшем количестве радиоизотопы селена, циркония, палладия, олова и других элементов. При использовании МОХ-топлива в ОЯТ будет больше америция и кюрия.

Продукты деления

    В течении первых десяти лет тепловыделение ОЯТ после выгрузки падает приблизительно на два порядка и определяется в основном продуктами деления. Наибольший вклад в активность отработавшего топлива с трехлетним временем выдержки вносят: ¹³⁷Cs + ^137mBa (24%), ¹⁴⁴Ce + ¹⁴⁴Pr (21%), ⁹⁰Sr + ⁹⁰Y (18%), ¹⁰⁶Ru + ¹⁰⁶Rh (16%), ¹⁴⁷Pm (10%), ¹³⁴Cs (7%), относительный вклад ⁸⁵Kr, ¹⁵⁴Eu, ¹⁵⁵Eu равен  приблизительно 1% от каждого изотопа.

Короткоживущие продукты деления

    В течение нескольких лет после выгрузки, в то время как отработавшее топливо хранится в водонаполненных бассейнах, основной риск состоит в том, что потеря охлаждающей воды может привести к нагреву топлива до температуры, достаточно высокой, чтобы воспламенить циркониевый сплав из которого  изготавливаются ТВЭЛы, что приведет к выбросу летучих радиоактивных продуктов деления.

    В ОЯТ содержатся также продукты деления с большими периодами полураспада.

Долгоживущие продукты деления

В долгосрочном плане (10⁴-10⁶ лет) эти продукты могут представлять опасность из-за своей большей, чем у актинидов мобильности.

Актиниды

    К минорным актиноидам относятся долгоживущие и относительно долгоживущие изотопы нептуния (Np-237), америция (Am-241, Am-243) и кюрия (Cm-242, Cm-244, Cm-245).

Нептуний

    Нептуний, который преимущественно представлен единственным изотопом Np-237 нарабатывается на изотопе урана U-235 по следующей цепочке:

Схема его распада до ближайшего долгоживущего дочернего ядра имеет вид

Np-237 (T_1/2 = 2.14·10⁶ лет; α) → Pa-233 (T_1/2 = 27 суток; β) → U-233 (T_1/2 = 1.59·10⁵ лет; α)

    Анализируя динамику изменения активностей ядер в цепочке распадов, можно сказать, что Np-237 и Ра-233 будут находиться в вековом равновесии и их активности будут равны, а активность Ра-233 будет очень мала и ее можно не учитывать.

Радиационные характеристики Np-237 и Ра-233

C₀ – удельная активность материала в расчете на 1 кг Np-237 (Ки/кг); Q – энергия распада (МэВ);
E_α – энергия α-частиц (МэВ); E_β – средняя энергия β-частиц (МэВ);
E_γ – общая энергия γ-квантов (кэВ); W – тепловыделение (Вт/кг).

    Нептуний, который преимущественно представлен единственным изотопом Np-237, вносит значительным вклад в долгосрочную радиотоксичность из-за его большого периода полураспада. Однако Np-237 не вносят существенного вклада в тепловыделение. Np-237 может быть трансмутирован как в тепловых, так и в быстрых реакторах.

Америций

    К долгоживущим изотопам америция, нарабатываемым в значимых количествах в реакторах на тепловых нейтронах, относятся изотопы Аm-241 и Am-243. Изотоп Аm-242m нарабатывается в существенно меньших количествах, однако его содержание в америции, выделяемом из ОЯТ, может оказывать значительное влияние на характеристики нейтронного излучения материала.
    Изотопы америция Am-241, Am-243 и изотопы кюрия Cm-242, Cm-244 и Cm-245 нарабатываются на изотопе урана U-238 по следующим цепочкам:

Am-241
    В ОЯТ Am-241 является доминирующим изотопов америция, хотя там есть также Am-242, Am-242m и Am-243.
Схема распада Am-241 до ближайшего долгоживущего дочернего ядра имеет вид

Am-241 (T_1/2 = 4.32·10² лет; α) → Np-237 (T_1/2 = 2.14·10⁶ лет; α)

Так как T_1/2(Am-241) << T_1/2(Np-237), то радиационные характеристики процесса определяются исключительно параметрами распада собственно Аm-241

Am-243
Схема распада Am-243 до ближайшего долгоживущего дочернего ядра имеет вид

Am-243 (T_1/2 = 7.38·10³ лет; α) → Np-239 (T_1/2 = 2.35 суток; β) →Pu-239 (T_1/2 = 2.42·10⁴ лет; α)

Am-243 и Np-239 находятся в радиационном равновесии и их активности равны.

Am-242m
    В реакторах на тепловых нейтронах нарабатывается также долгоживущий изомер Am-242m

Am-242m (T_1/2 = 1.52·10² лет; γ) → Am-242 (T_1/2 = 16 часов; 82% β ; 18% ЭЗ*) →
→ Pu-242 (T_1/2 = 3.76·10⁵ лет; α) → Cm-242 (T_1/2 = 1.63·10² суток; α) → Pu-238 (T_1/2 = 88 лет; α)

В радиоактивность материала, содержащего Am-242m, дают вклад следующие радионуклиды:
Am-242m, Am-242, Cm-242

Радиационные характеристики  Аm-241, Am-243, Np-239, Am-242m, Am-242 и Cm-242

    Америций является основным вкладчиком гамма-активности и радиотоксичности ОЯТ прилизительно через 500 лет после выгрузки, когда вклад продуктов деления уменьшается на на несколько порядков. Весь америций поддается трансмутации в интенсивном потоке нейтронов помощью реакций захвата и деления.

Кюрий

Cm-242
Схема распада Cm-242 имеет вид:

Сm-242 (Т_1/2 = 163 суток; α) → Pu-238 (Т_1/2 = 87.7 лет; α) → U-234 (Т_1/2 = 2.46·10⁵ лет; α)

Активность Сm-242 быстро спадает, при этом активность Pu-238 увеличивается и, довольно быстро, за ≈ 3.4 года, активности Pu-238 и Сm-242 сравниваются при этом активность Cm-242 уменьшается приблизительно в 200 раз по сравнению с первоначальным уровнем.

Радиационные характеристики Сm-242 и Pu-238

Сm-244
Схема распада Сm-244 имеет вид:

Сm-244 (Т_1/2 = 18.1 лет; α) → Pu-240 (Т_1/2 = 6.56·10³ лет; α).

Радиационные характеристики Сm-244

Сm-245
Схема распада Сm-245 имеет вид:

Сm-245 (Т_1/2 = 8.5·10³ лет; α) → Pu-241 (Т_1/2 = 14.4 лет; β) → Am-241 (Т_1/2 = 4.33·10² лет; α).

При t >> Т_1/2(Pu-241) активность Pu-241 находится в равновесии с активностью Cm-245.

Радиационные характеристики  Cm-245 и Pu-241

    Кюрий вносит значительный вклад в гамма-активность, нейтронное излучение и радиотоксичность. Кюрий плохо подходит для трансмутации, поскольку сечения деления и захвата основных изотопов (Cm-242 и Cm-244) довольно малы. Хотя Cm-242 имеет очень короткий период полураспада (163 дней), он постоянно генерируется в облученном топливе в результате распада
Am-242m (период полураспада 141 год).

Тепловыделение и радиотоксичность ОЯТ

Рис. 3. Тепловыделение отработавшего топлива легководного реактора с выгоранием 50 ГВт·дн/ттм

    На рис. 3  показана тепловыделение отработавшего топлива легководного реактора с выгоранием 50 ГВт·д/ттм. Выгорание определяется как отношение выработанной тепловой энергии за время кампании реактора к массе загруженного топлива. После хранения в течение примерно 40 лет в отработавшем топливе остается лишь несколько процентов от исходной радиоактивности. Тепловыделение быстро падает в течение первых 200 лет после выгрузки. Причем первые 60 лет основной вклад в тепловыделение вносит распад продуктов деления. Наибольший вклад вносят ¹³⁷Cs + ¹³⁷Ba и ⁹⁰Sr + ⁹⁰Y. Несмотря на то, что минорные актиниды в реакторах производятся в относительно небольших количествах, они вносят существенный вклад в тепловыделение, выход нейтронов и радиотоксичность ОЯТ. Через 60 лет в величине тепловыделения превалируют актиниды. После 200 лет тепловыделение почти полностью вызвано актинидами − плутонием и америцием. Медленное снижение тепловыделения обусловлена относительно большими периодами полураспадов ²⁴¹Am, ²³⁸Pu, ²³⁹Pu и ²⁴⁰Pu.
    На рис. 4  показано как изменяется со временем мощность дозы внешнего облучения от ОЯТ.

Рис. 4. Зависимость от времени мощности дозы излучения от одной тонны отработавшего ядерного топлива после выгрузки из реактора с выгоранием 38 Гвтּ дн/т на расстоянии 1 метра.

    Примерно через год после загрузки топлива, когда ОЯТ выгружается из реактора, мощность дозы от 1 т составляет около 1000 Зв/ч. Это означает, что смертельная доза, около 5 Зв, принимается примерно за 20 секунд. Доза полностью полностью зависит от вклада гамма излучения. Излучение уменьшается со временем, но мощность дозы после 40 лет, когда отработавшее топливо должно быть размещено в глубоком хранилище, по-прежнему высока − 65 Зв/ч. Поэтому при обращении с отработавшим ядерным топливом требуются защитные меры против внешнего облучения, от выгрузки из реактора до окончательного захоронения. Из рис. 4 видно, что доза от нейтронного излучения всегда много меньше, чем от гамма-излучения, но нейтронное излучение снижается медленнее.
    В течение первых нескольких десятилетий радиотоксичность в основном определяется такими продуктами деления как ⁹⁰Sn и ¹³⁷Cs и продуктами их распада. После промежуточного хранения в течение примерно 40 лет в отработавшем топливе остается только несколько процентов от первоначальной радиоактивности. В течение нескольких сотен лет большинство радионуклидов распадается и основной вклад в радиотоксичность вносят долгоживущие актиниды (плутоний и америций).  Радиотоксичность ОЯТ снизится до уровня радиотоксичности урановой руды примерно через 100 000 лет.

Рис. 5. Зависимость от времени радиотоксичности ОЯТ при выгорании 60 Гвтּ дн/т.