3. Методы получения трансурановых элементов

3.1. Захват нейтронов

    Ядерные реакторы с большой плотностью потока нейтронов позволяют получать транс­урановые элементы путем последовательного захвата нескольких нейтронов. Химические элементы с Z = 93 и 94 были получены в результате облучения нейтронами урана ²³⁸U [29]. В результате β⁻-распада изотопа ²³⁹U (Z = 93) образуется изотоп нептуния ²³⁹Np (Z = 93) , который затем, распадаясь, образует изотоп плутония ²³⁹Pu (Z = 94):

    Путем облучения нейтронами в ядерном реакторе изотопа ²³⁹Pu была произведена идентификация элемента Z = 95 [30]:

При этом также образуется изотоп ²⁴²Cm в результате β⁻-распада ²⁴²Am:

Последовательность образующихся при облучении нейтронами ²³⁹Pu изотопов можно проследить на рис. 4 [31]. Таким образом можно продвинуться в область Z = 97 – 98. Цепочка обрывается на изотопе ²⁵²Cf (Z = 98), так как образующийся в результате захвата нейтронов изотоп ²⁵³Cf является
β⁻-излучателем и с периодом полураспада Т_1/2 = 17.8 дня превращается в изотоп ²⁵³Es, распадающийся с испусканием α-частиц (Т_1/2 = 20.4 дня). В результате длительного облучения (около 100 суток) в реакторе с плотностью потока нейтронов 10¹⁶ нейтронов/см²·с можно получить около одного процента изотопа ²⁵²Cf от исходного количества ²³⁹Pu.

Рис.4. Образование трансурановых элементов при облучении нейтронами мишени ²³⁹Pu [31]

    Продвижение к элементам с большим Z оказывается таким способом практически невозможным не только из-за того, что образующиеся изотопы имеют малые периоды полураспада, но главным образом потому, что основными видами распада образующихся изотопов химических элементов тяжелее урана − трансурановых элементов, являются α-распад и спонтанное деление.
    Можно попытаться продвинуться к большим Z, используя мощные импульсные потоки нейтронов так, чтобы длительность нейтронного облучения была много меньше периодов полураспада изотопов, обрывающих цепочку. Первые изотопы элементов с Z = 99 (эйнштейний) и Z = 100 (фермий) и были впервые получены при взрыве термоядерного устройства "Майк" в результате мгновенного (~ 10^-6 c) захвата ядром ²³⁸U соответственно 15 и 17 нейтронов и последующего β-распада образовавшихся изотопов ²⁵³U и ²⁵⁵U [32]:

Образование тяжелых изотопов в результате быстрого последовательного захвата большого числа нейтронов происходит во Вселенной в ходе r-процесса при взрыве Сверхновых.

3.2. Реакции под действием α-частиц

    Идея получения трансурановых элементов путем облучения нейтронами впервые была выдвинута Э. Ферми. В результате β⁻-распада ядра, перегруженного нейтронами, его заряд долен увеличиваться на единицу. Но продвижение в сторону больших Z возможно также и в результате реакции слияния тяжелых ядер с налетающими легкими ядрами. Первый идентифицированный изотоп элемента с
Z = 94 ²³⁸Pu был получен в Беркли при облучении дейтронами урана ²³⁸U [33]:

    С созданием ядерных реакторов большой мощности стало возможным накапливать необходимые количества трансурановых элементов и использовать их в качестве мишеней для продвижения к большим Z путем облучения на циклотронах α-частицами. В частности, в реакторе возможно получить достаточно большие количества изотопа ²³⁹Pu, так как он имеет достаточно большой период полураспада − 2.4·10⁴ лет.
    Трансурановый элемент кюрий Cm (Z = 96) был получен в 1944 году в результате облучения
α-частицами ²³⁹Pu [34, 35]:

Изотоп ²⁴²Cm является α-излучателем с периодом полураспада Т_1/2 = 162.79 дня.
    Химические элементы берклий Bk (Z = 97) и калифорний Cf (Z = 98) были получены в 1949-50 году в реакциях [36, 37]:

²⁴⁵Cf образовался в результате облучения ~10^-6 г кюрия и был выделен в количестве 5000 атомов. Впоследствии некоторые изотопы калифорния были получены путем бомбардировки мишени из ²³⁸U пучками тяжелых ионов углерода и азота:

    Сто первый элемент − был получен в 1955 году в реакции [38, 39]

Весь имеющийся запас эйнштейния, полученный путем облучения в ядерных реакторах к 1955 году, составлял около 10^-12 г. Несмотря на то, что сечение реакции (α,n) довольно велико
(~ 10^-3 барн), образование менделевия происходило со скоростью около 1 атома в час. В первой серии экспериментов было получено всего 17 ядер 101-го элемента. Здесь особенно отчетливо проявились все сложности, с которыми пришлось вскоре столкнуться при получении новых элементов тяжелее фермия (Z > 100) − трансфермиевых элементов:

• Отсутствие в требуемых количествах мишеней из тяжелых трансурановых элементов.
• Существенное уменьшение по мере увеличения Z времени жизни изотопов, что значительно усложняет идентификацию полученных элементов.

3.3. Реакции под действием тяжелых ионов.
Магические ядра − ключ к трансфермиевым элементам

    Для получения сверхтяжелых ядер используются пучки тяжелых ионов. При взаимодействии тяжелых ионов с мишенью в зависимости от заряда, кинетической энергии и орбитального момента налетающего иона возможны различные механизмы реакции. При низких энергиях налетающего тяжелого иона (Е/А < 20 МэВ/нуклон) можно выделить три основных механизма реакции:

1. образование составного ядра и его последующий распад,
2. прямые ядерные реакции,
3. реакции передачи, идущие в результате образования двойной ядерной системы (глубоко неупругие процессы).

    В случае образования составного ядра исходные частицы образуют промежуточное ядро за ядерное время, то есть время, необходимое для того, чтобы налетающая частица пересекла ядро, τ_ядер ~ 10^-23 с [40, 41]. Время существования составного ядра составляет 10³ − 10⁵τ_ядер. Предельным случаем реакции передачи является реакция слияния, когда все нуклоны одного из ядер двойной ядерной системы передаются другому ядру и образуется компаунд-ядро. При касательных столкновениях налетающего иона с ядрами мишени происходят прямые "квазиупругие"процессы с передачей небольшого числа нуклонов.
    При выборе соответствующих условий реакции может образоваться двойная ядерная система, в результате эволюции которой возможна передача большого числа нуклонов от одного ядра к другому. Кинетическая энергия налетающего иона в основном переходит в тепловую энергию нуклонов двойной ядерной системы.
    Время жизни двойной ядерной системы (10^-21 с) на порядок превосходит время протекания прямых ядерных реакций. Механизм взаимодействия между налетающим ядром и ядром-мишенью зависит от относительного орбитального момента сталкивающихся ядер. В случае лобового столкновения ядро-мишень поглощает налетающий ион и образуется возбужденное составное ядро. Для каждой комбинации налетающего ядра и ядра-мишени существует критическое значение орбитального момента l_крит, выше которого компаунд-ядро не образуется. Условие, при котором возможно слияние сталкивающихся ядер, определяется формой потенциала во входном канале V_вх. В этот потенциал в основном дают вклад три члена, описывающие кулоновское V_кул, ядерное V_яд и центробежное V_цб взаимодействия:

 V_вх = V_кул + V_яд + V_цб.

где Е − энергия налетающей частицы, В_с − высота кулоновского барьера, m = m₁m₂/(m₁ + m₂) − приведенная масса системы, R(Фм) = 1.3(А₁^1/3 + А₂^1/3) − радиус системы.
    Сечение образования составного ядра описывается соотношением [42]

λ − длина волны налетающего иона, T_l − проницаемость потенциального барьера. В основе этого соотношения лежит оптическая модель ядра. Дальнейшее развитие оптическая модель получила в работе [43], в которой процесс образования компаунд-ядра описывается как динамическое слияние двух ядер, при котором исходные ядра сразу после соприкосновения поверхностей теряют свои индивидуальные свойства.
    В области тяжелых ядер (Z > 90) существенную роль играет деление атомных ядер. Спонтанное деление атомных ядер было открыто в 1940 году К. Петржаком и Г. Флеровым [44]. Исходя из массовой формулы Бете-Вайцзеккера, можно оценить величину энергии Q, выделяющейся в процессе деления

(эта оценка получена для случая, когда отношение масс легкого и тяжелого осколков деления составляет 2:3). Отсюда следует, что Q > 0, если параметр деления Z²/А > 17. Деление оказывается энергетически выгодным для ядер с Z > 50. Однако мгновенному самопроизвольному делению ядер препятствует потенциальный барьер. В процессе деления изменяется форма ядра, что приводит к изменению кулоновской и поверхностной энергий. Вероятность спонтанного деления растет с увеличением параметра деления Z²/А, то есть при переходе к более тяжелым ядрам. При переходе от 92-го элемента к 104 вероятность спонтанного деления увеличивается примерно в 10²⁰ раз.
    Барьер деления играет решающую роль в стабильности тяжелых ядер. Согласно капельной модели ядра с Z²/А > 49 не должны существовать [45, 46], так как для этих ядер величина потенциального барьера равна нулю и такие ядра должны делиться в течение характерного ядерного времени τ_яд. Однако более детальные расчеты, учитывающие влияние ядерных оболочек на свойства атомных ядер, указывают на качественно новые явления.

Рис.6. Карта рассчитанных периодов полураспада log(T_1/2) и доминирующих мод распада (указаны цветом) для изотопов с Z > 104 и N > 150 [47]. Слева приведены данные для четно-четных изотопов, справа — для ядер с нечетным A. Указаны цепочки распадов ядер, образованных в реакциях холодного слияния и реакциях "⁴⁸Ca + актиниды" [48]

    На рис. 6 представлены результаты расчетов распадных характеристик сверхтяжелых ядер в макро-микроскопическом подходе [48]. Приведены периоды полураспада четно-четных (слева) и нечетных (справа) сверхтяжелых ядер относительно спонтанного деления, α-распада и β-распада. Наиболее устойчивым ядром по отношению к спонтанному делению является ядро с Z = 114 и
N = 184. Для него период полураспада по отношению к спонтанному делению ~10¹⁶ лет. Для изотопов 114-го элемента, отличающихся от наиболее устойчивого на 6-8 нейтронов, периоды полураспада уменьшаются на 10 − 15 порядков. Наиболее устойчивое по отношению к α-распаду ядро расположено в области Z = 110 и N = 184 (T_1/2 = 10⁵ лет). Учет β-распада несколько меняет картину. Учет всех мод распада приводит к образованию «острова стабильности» в окрестности Z = 110 и
N = 184. Наиболее долгоживущее сферически симметричное ядро может иметь период полураспада около 30 лет [47]. Отличие величины Z от предсказываемого оболочечной моделью магического числа 114 связано с конкуренцией между делением (относительно которого ядро с Z = 114 наиболее стабильно) и α-распадом (относительно которого устойчивы ядра с меньшими Z). У нечетных ядер периоды полураспада по отношению к α-распаду и спонтанному делению увеличиваются, а по отношению к β-распаду уменьшаются.
    Микроскопические расчеты также предсказывают значительное увеличение энер­гий связи ядер при N = 162 и N = 184, что совпадает с предсказаниями макро-микроскопической модели. В качестве магического числа для протонов предсказываются Z = 120,122,124 и даже 126 [49]. Следует отметить, что приведенные оценки сильно зависят от параметров, использованных в расчетах, и могут рассматриваться лишь как указания на возможность существования сверхтяжелых ядер, имеющих времена жизни достаточно большие для их экспериментального обнаружения.
    Таким образом, в области Z > 100, N > 126 можно ожидать появление следующих магических чисел по протонам и нейтронам, что приведет к дополнительной устойчивости атомных ядер и увеличению их времени жизни в этой области NZ-диаграммы. Можно ожидать повышения устойчивости атомных ядер в районе Z = 114.
    Изменения положения одночастичных уровней при изменении величины деформации ядра приводят к перераспределению энергии одночастичных состояний по сравнению со сферическими ядрами и изменению магических чисел в деформированном потенциале. Следствием этого является то, что в основном состоянии атомные ядра имеют форму отличную от сферически симметричной, то есть деформированы. Магические числа в деформированных атомных ядрах являются еще одной характеристикой, обеспечивающей устойчивость деформированных атомных ядер.
    Анализируя различные возможности образования сверхтяжелых элементов в реакциях с тяжелыми ионами, нужно учитывать следующие обстоятельства:

1. Так как необходимо создать ядро с достаточно большим отношением числа нейтронов к числу протонов, то в качестве налетающей частицы надо выбирать тяжелые ионы, имеющие большое отношение N/Z.
2. Необходимо, чтобы образующееся компаунд-ядро имело малую энергию возбуждения и небольшую величину момента количества движения, так как в противном случае будет снижаться эффективная высота барьера деления.

    При захвате нейтрона энергия возбуждения образовавшегося составного ядра составляет
6-8 МэВ. В случае захвата легких ионов ⁴He, ¹²C образовавшиеся составные ядра будут иметь энергию возбуждения ~ 20 − 40 МэВ. При увеличении заряда налетающего ядра ему необходимо сообщать все большую энергию для преодоления кулоновского барьера реакции слияния ядер. Энергия возбуждения составного ядра Е_х можно представить как:

Е_х = Е_р − [М_CN − (М_Т + Мр)]с² = Ер − Q,

где Е_р и М_р − энергия и масса налетающей частицы, М_Т − масса ядра-мишени, М_CN − масса составного ядра. Поэтому необходимо, чтобы образовавшееся составное ядро быстро охладилось, так как в противном случае оно будет распадаться на два осколка, поскольку его энергия возбуждения существенно превышает высоту барьера деления. Возбужденное ядро может охлаждаться путем испускания нейтронов или γ-квантов. Для того, чтобы охладить ядро, нагретое до 40-50 МэВ, необходимо испускание 4-5 нейтронов. Сечение образования ядра-продукта σ_Xn после испускания X нейтронов описывается соотношением

где σ_CN(Е_х) − сечение образования составного ядра с энергией Е_х, Р_хn − вероятность охлаждения составного ядра в результате испускания нейтронов, Γ_n/Γ_tot − отношение ширин испускания нейтронов к полной ширине распада составного ядра на каждой ступени последовательного испускания нейтронов [50, 51]. Испускание нейтронов в основном конкурирует с делением ядра, вероятность которого при энергиях выше барьера деления в ~100 раз выше вероятности испускания нейтрона. Поэтому вероятность охлаждения ядра с энергией 40-50 МэВ путем испускания нейтронов будет ~ 10^-8 − 10^-10.
Сечение образования сверхтяжелых ядер в реакциях с тяжелыми ионами составляет 10^-6 − 10^-4 барн и экспоненциально убывает при увеличении заряда Z образующегося изотопа (рис. 7).

Рис.7. Значения сечений реакций взаимодействия тяжелых ионов (HI, 1n) в зависимости от заряда образующегося составного ядра [52]. Темными значками показаны имеющиеся экспериментальные данные, светлыми − результаты расчетов

 Продвижение в область сверхтяжелых элементов стало возможно после того как была выдвинута идея реакций "холодного слияния". В этих реакциях в качестве мишеней используются "магические"стабильные изотопы ²⁰⁸Pb (Z = 82, N = 126) и ²⁰⁹Bi (Z = 83, N = 126). Использование в качестве мишеней ядер близких к магическим имеет дополнительное преимущество, так как энергия возбужденного составного ядра Е_х, образующаяся в результате слияния исходных ядер, оказывается более низкой, что приводит к необходимости испускания меньшего количества нейтронов из составной системы при ее охлаждении. Минимальная энергия возбуждения Е_x^min соответствует кулоновскому барьеру реакции слияния: Е_x^min = В_с − Q. Кинетическая энергия налетающей частицы Е_р выбирается как можно ниже, вблизи кулоновского барьера В_с, чтобы преодолеть кулоновское взаимодействие сталкивающихся ядер. Уменьшение величины энергии возбуждения ядра необходимо для уменьшения вероятности деления образующейся составной системы. Концепция холодного синтеза была впервые выдвинута Ю.Ц. Оганесяном [53] и оказалась решающей при получении сверхтяжелых элементов.

Рис. 8. Схема установки идентификации изотопов методом сбора продуктов распада на движущемся транспортере

    С продвижением в трансурановую область возникла проблема выделения и идентификации короткоживущих изотопов. В связи с тем, что для получения этих элементов, как правило, используют пучки тяжелых ионов, продукты реакции за счет большого первоначального импульса вылетают из мишени в направлении первичного пучка. Это обстоятельство используется для идентификации продуктов реакции. Выбитые из мишени продукты реакции собираются с помощью различных методов и переносятся к анализирующему устройству. Наиболее простой метод − метод собирания ионов отдачи на механической подложке (рис. 8).

    Часто используется метод торможения ионов отдачи в газовой среде с последующим собиранием их либо с помощью электростатического поля, либо с помощью газовой струи. В качестве тормозящего газа чаще всего используется инертный газ гелий. Рис. 9 иллюстрирует один из способов использования метода газовой струи.

Рис. 9. Схема установки для сбора атомов отдачи при помощи струи газа

Ядра отдачи тормозятся в объеме, заполненном гелием при давлении около 1 атмосферы. Капиллярная трубка соединяет этот объем с другим объемом, откачиваемым с помощью высокоскоростного насоса. За счет разницы в давлениях образуется узконаправленная газовая струя. Ионы отдачи в этой струе имеют скорости около 1000 м/с. Газовая струя ударяет в сборник, и тяжелые ионы адсорбируются на его поверхности. Метод обеспечивает 70-80% сбора образующихся ядер. Следующая задача − быстрая транспортировка продуктов реакции к детектору. Часто сборники ионов отдачи устанавливаются на движущейся ленте либо на вращающемся колесе. Зная скорость движения сборника и измеряя число зарегистрированных событий несколькими детекторами, расположенными по направлению движения, можно определить период полураспада образующегося изотопа.
    При увеличении порядкового номера химического элемента по мере продвижения в область все более тяжелых ядер резко уменьшаются их периоды полураспада. Поэтому для сепарации ионов используются комбинации электрических и магнитных полей. Фильтр скоростей SHIP (Separator for Heavy Ion reaction Products) установлен в ускорительном комплексе GSI (нем. Gesellschaft für Schwerionenforschung), расположенном в пригороде Дармштадта (Германия). Сепаратор (рис. 10) состоит из двух электрических и четырех магнитных диполей и двух квадрупольных триплетов. Длина сепаратора от мишени до детекторов составляет 11м. Радиус колеса мишени ~ 155 мм и оно вращается синхронно с микроструктурой пучка ускорителя. Детектирующая система состоит из двух детекторов вторичных нейтронов по времени пролета и позиционно-чувствительного кремниевого детектора. Время пролета продуктов реакции через сепаратор SHIP составляет 2 мкс [55].

Рис. 10. Схема сепаратора SHIP [47, 54]

    При идентификации трансфермиевых элементов используется то обстоятельство, что α-распад является одним из основных типов распада в этой области ядер, причем для Z > 100 характерен каскадный α-распад. При этом по мере увеличения Z увеличивается энергия α-распада. Идентификация цепочек последовательных α-распадов, определение энергий последовательно испускаемых α-частиц становится одним из основных методов идентификации трансфермиевых элементов.
    Ядра с Z = 102 − 109 были открыты до 1986 года [56, 57] и получили названия:
102 [58, 59] − No (Nobelium), 103 [60-64] − Lr (Lawrencium), 104 [65-69] − Rf (Rutherfordium),
105 [70-73] − Db (Dubnium), 106 [74, 75] − Sg (Seaborgium), 107 [76] − Bh (Bohrium),
108 [77, 78] − Hs (Hassium), 109 [79] − Mt (Meitnerium). Учитывая заслуги исследователей из Дубны в открытии большого числа изотопов тяжелых элементов (102 − 105), в 1997 году решением Генеральной Ассамблеи чистой и прикладной химии элементу с Z = 105 было присвоено имя
Дубний (Db).