Тяжелые и сверхтяжелые ядра

    Наиболее тяжелыми стабильными ядрами являются изотопы свинца (Z = 82) и висмут (Z = 83). Химические элементы с Z > 83 нестабильны и распадаются в результате альфа-, бета-распадов или спонтанного деления.
    Рассмотрим вначале область ядер Z ~ 83 - 89. Наиболее долгоживущие изотопы этих элементов являются альфа-излучателями. Легкие изотопы распадаются в результате бета+-распада, тяжелые - в результате бета--распада. В естественных условиях некоторые из этих изотопов наблюдаются как продукты распада более долгоживущих изотопов урана (Z = 92), тория (Z = 90).
    Периоды полураспада наиболее долгоживущих изотопов элементов Z = 83 - 89 не превышают 2·103 лет. Далее располагаются изотопы тория (Z = 90) и урана (Z = 92), которые образуют первый остов стабильности - группу долгоживущих изотопов, окруженную со всех сторон "морем" относительно короткоживущих изотопов (табл.11.1).

Таблица 11.1. Долгоживущие тяжелые изотопы урана и тория

Изотоп

Содержание в естественной смеси, %

Период полураспада, лет

232Th

100

1.41·1010

235U

0.7196

7. 10·108

236U

0.001

2.4·107

238U

99.276

4.51·109

    Выделенность изотопов Th и U обусловлена их большим периодом полураспада, сравнимым со временем существования Земли. Для обозначения таких ядер существует специальный термин - Primordial Nuclide. Так как, с одной стороны, времена жизни таких ядер велики по сравнению с земными масштабами времен, а, с другой стороны, эти ядра все же нестабильны, они являются источником существования целой группы ядер, расположенных между ураном и свинцом. Так например, изотоп 235U является родоначальником одного из четырех радиоактивных семейств (рис. 11.1).

Рис11.1
Рис. 11.1. Радиоактивное семейство 235U

Последовательные превращения элементов в этих семействах происходят либо путем альфа-распада, либо бета -распада. Следовательно, для каждого радиоактивного семейства массовое число при последовательном распаде либо не меняется, либо меняется на четыре единицы. Из рисунка видно, что большое количество ядер с массовыми числами A = 209-234, обнаруженное в настоящее время на Земле и имеющее времена жизни значительно меньшие, чем время существования Земли, обязаны своим происхождением изотопу 235U. Аналогичная ситуация имеет место и для других радиоактивных семейств.

Изотопы с Z >92

    Химические элементы с Z > 92 были получены искусственным путем. Химические элементы Z = 93,94 были получены в результате облучения 238U нейтронами. В результате бета--распада изотопа 239U (Z = 93) образуется изотоп нептуния 239Np, который затем, распадаясь, образует изотоп плутония 239Pu (Z = 94).
    Химический элемент с атомным номером Z = 95, америций, был получен в 1944 году в результате реакции

    Четвертый трансурановый элемент кюрий (Z = 95) также был получен в 1944 году в результате реакции

Это ядро является альфа-излучателем с периодом полураспада T1/2 = 162.79 дня. Оно было затем обнаружено как продукт бета--распада 242Am.

.

    Элемент с порядковым номером Z = 97 был получен в 1949 году и назван берклием.

    Химический элемент калифорний с Z = 98 был получен в 1950 году в реакции

Этот химический элемент был выделен в количестве 5000 атомов и образовался в результате облучения ~10-6 г. кюрия.
    Ряд изотопов калифорния был получен путем бомбардировки мишени из 238U пучками тяжелых ионов углерода и азота

,
,
.

В табл. 11.2 приведены реакции, в которых впервые были получены элементы тяжелее урана вплоть до Z = 101.

Таблица 11.2. Реакции, в которых впервые были получены трансурановые элементы

Z

Реакция

93,94

95

96

97

98

99

100

101

    Первые трансурановые элементы были получены в результате облучения 238U нейтронами. В результате захвата нейтрона и последующего бета--распада заряд первоначального ядра увеличивается на единицу. С созданием ядерных реакторов большой мощности стало возможным накапливать необходимые количества трансурановых элементов и использовать их в качестве мишеней для продвижения к большим Z путем облучения на циклотронах легкими заряженными частицами. В частности, таким способом удалось получить достаточно большие количества изотопа 239Pu, так как период полураспада его составляет 2.4·104 лет.
    Элементы с Z = 95-98 были получены впервые в результате облучения трансурановых мишеней альфа -частицами.
    Использование ядерных реакторов с большой плотностью потока нейтронов позволяет получать трансурановые элементы путем последовательного захвата нескольких нейтронов. Если в качестве исходного вещества, облучаемого в ядерном реакторе, выбрать изотоп 239Pu, то последовательность образующихся изотопов можно проследить на диаграмме, представленной на рис. 11.2. Таким образом можно продвинуться в область Z = 97-98. Цепочка будет обрываться на изотопе 252Cf, так как образующийся в результате захвата нейтронов изотоп 253Cf является бета--излучателем и с периодом полураспада 17.8 дня превращается в изотоп 253Es, распадающийся с испусканием альфа-частиц (T1/2 = 20.4 дня). В результате длительного облучения (около 100 суток) в реакторе с плотностью потока нейтронов 1016 нейтронов/см2·с можно получить около одного процента ядер изотопа 252Cf от исходного количества 239Pu.

Рис.11.2
Рис. 11.2. Образование трансурановых элементов при облучении нейтронами мишени 239Pu

    Продвижение к элементам с большим Z оказывается таким способом практически невозможным не только из-за того, что образующиеся изотопы имеют малые периоды полураспада, но главным образом потому, что основными видами распада образующихся изотопов химических элементов тяжелее урана - трансурановых элементов, являются альфа-распад, бета-распад и спонтанное деление.
    Можно попытаться продвинуться к большим Z, используя мощные импульсные потоки нейтронов так, чтобы длительность нейтронного облучения была много меньше периодов полураспада изотопов, обрывающих цепочку. Изотопы и были впервые получены при взрыве термоядерного устройства в результате мгновенного (~10-6 c) захвата ядром соответственно 15 и 17 нейтронов и последующего бета-распада образовавшихся изотопов 253U и 255U.
   Сто первый элемент - менделевий - был получен в 1955 году в реакции

Весь имеющийся запас эйнштейния, полученный путем облучения в ядерных реакторах к 1995 году, составлял около 10-12 г. Поэтому несмотря на то, что сечение реакции (альфа,n) довольно велико (~10-3 барн), образование менделевия происходило со скоростью около 1 атома в час. В первой серии экспериментов было получено всего 17 ядер 101-го элемента. Здесь особенно отчетливо проявились все сложности, с которыми пришлось вскоре столкнуться при получении новых элементов тяжелее фермия (Z > 100) - трансфермиевых элементов.

  1. Отсутствие в требуемых количествах мишеней из тяжелых трансурановых элементов.
  2. Существенное уменьшение по мере увеличения Z времени жизни изотопов, что значительно усложняет идентификацию полученных элементов.

    Облучение 238U различными пучками тяжелых ионов (гелий, углерод, изотопы кислорода) привели к открытию большого числа изотопов с Z = 95-100. В 1951 году Е. Макмиллан и Г. Сиборг получили Нобелевскую премию по химии за открытие и исследование в химии трансурановых элементов.
    Как следует из табл. 11.2 и комментария к ней первые трансурановые элементы были получены облучением альфа-частицами все более тяжелых мишеней, таких как плутоний, кюрий, эйнштейний. Таким способом были получены изотопы Z = 96-100 в исследовательских группах Дубны (Г. Флеров, Ю. Оганесян) и Беркли (Г. Сиборг, А. Гьиорсо).
    Следующий этап в получении тяжелых ядер связан с использованием пучков ускоренных ионов тяжелее углерода, азота и кислорода. Это позволило вернуться к использованию более доступных мишеней из стабильных изотопов свинца и висмута. Так, 102 элемент может быть получен как в реакции так и в реакции
    Использование в качестве мишеней ядер близких к магическим имеет дополнительное преимущество, так как энергия реакции Q оказывается более отрицательной и энергия возбужденного составного ядра E*, образующаяся в результате слияния исходных ядер, более низкой E* = Ecm + Q, что приводит к испусканию меньшего количества нейтронов из составной системы при ее охлаждении. Кинетическая энергия налетающей частицы Ecm выбирается возможно ниже, вблизи кулоновского барьера, чтобы преодолеть кулоновское взаимодействие сталкивающихся ядер. Уменьшение величины энергии возбуждения ядра необходимо для уменьшения вероятности деления образующейся составной системы. Концепция холодного синтеза была впервые выдвинута Ю. Оганесяном и оказалась решающей при получении сверхтяжелых элементов.

Идентификация изотопов трансфермиевых элементов

    Для химической идентификации трансфермиевых элементов в Дубне была разработана специальная методика эксперессорного химического анализа продуктов реакции в газовой струе. При идентификации элементов химическими методами используется сходство свойств изучаемого элемента и его более легкого аналога, принадлежащего к той же химической группе. С этой целью необходимо для каждого исследуемого элемента определить его место в системе элементов Менделеева. Для этого с помощью метода Хартри-Фока рассчитывается структура электронной оболочки атома и последовательность ее заполнения.
    На рис. 11.3 показаны результаты такого расчета. Приведены электронные структуры атомов вплоть до Z = 118. На рисунке отмечены электронные оболочки и последовательность их заполнения электронами. 118-й элемент соответствует полностью заполненной 7p-оболочке. У элементов, начиная со 104-го и вплоть до 112-го, заполняется подоболочка 6d и по своим химическим свойствам они должны быть подобны ряду элементов от гафния (Z = 72) до ртути (Z = 80), у которых заполняется подоболочка 5d.

Рис.11.3
Рис. 11.3. Таблица Менделеева с указанием последовательности заполнения электронных оболочек
Рис.11.4
Рис. 11.4. Схема установки по изучению изотопов методом двойной отдачи

    С продвижением в трансурановую область возникла проблема выделения и идентификации короткоживущих изотопов. В связи с тем, что для получения этих элементов, как правило, используют пучки тяжелых ионов, продукты реакции за счет большого первоначального импульса вылетают из мишени в направлении первичного пучка. Это обстоятельство и используется для идентификации продуктов реакции. Выбитые из мишени продукты реакции собираются с помощью различных методов и переносятся к анализирующему устройству. Наиболее простой метод - метод прямого собирания ионов отдачи на механической подложке.
    В некоторых экспериментах используется то обстоятельство, что образующиеся трансфермиевые элементы часто распадаются с испусканием альфа-частиц. Тогда находящийся на движущейся ленте радиоактивный изотоп, образующийся в результате альфа-распада, вновь получает импульс отдачи и переходит на второй сборник (рис. 11.4). Этот метод, называемый методом двойной отдачи, позволяет провести дополнительную селекцию продуктов реакции.

Рис.11.5
Рис. 11.5. Схема установки для собирания атомов отдачи из газовой струи

    Часто используется метод торможения ионов отдачи в газовой среде с последующим собиранием их либо с помощью электростатического поля, либо с помощью газовой струи. В качестве тормозящего газа чаще всего используется инертный газ гелий. Рис. 11.5 иллюстрирует один из способов использования метода газовой струи. Ядра отдачи тормозятся в специальном объеме, заполненном гелием при давлении около 1 атмосферы. Капиллярная трубка соединяет этот объем с другим объемом, откачиваемым с помощью высокоскоростного насоса. За счет разницы в давлениях образуется узконаправленная газовая струя. Ионы отдачи в этой струе имеют скорости около 1000 м/с. Газовая струя ударяет в сборник и тяжелые ионы адсорбируются на его поверхности. Часто используется модификация метода газовой струи, при которой струя газа пропускается через бумажные либо органические волокнистые фильтры. Все эти методы обеспечивают 70-80% сбора образующихся ядер. Эффективность регистрации слабо меняется с течением времени, что особенно существенно для экспериментов с низким выходом продуктов реакции. Следующая задача - быстрая транспортировка продуктов реакции к детектору. Часто сборники устанавливаются на движущейся ленте либо на вращающемся колесе. Зная скорость движения сборника и измеряя число зарегистрированных событий несколькими детекторами, расположенными по направлению движения, можно определить период полураспада образующегося изотопа.
    При идентификации трансфермиевых элементов было использовано то обстоятельство, что в области трансфермиевых элементов альфа-распад является одним из основных типов радиоактивного распада. Поэтому идентификация цепочек последовательного альфа-распада становится одним из основных методов идентификации изотопов.
    Рассмотрим это на примере 105 элемента.
    Для получения 105-го элемента в качестве мишени был выбран изотоп висмута 209Bi. При облучении его ионами 50Tl ожидалось образование изотопов дубния (Z = 105) с массовыми числами 258 и 257.

Последний канал реакции наблюдался при энергии ионов титана 4.92 Мэв/нуклон как цепь распадов, оканчивающихся изотопами 249Md и 245Es. Обнаружение альфа-распадов с энергией 8.940 и 8.750 МэВ коррелирует с хорошо установленным распадом 249Md (Ea = 7.980 МэВ). При энергии 4.75 Мэв/нуклон наблюдались две различные цепочки распадов, соответствующих образованию изотопов дубния с массовым числом 258. Периоды полураспада изотопов 258Db и 257Db составляют соответственно 4.4± 0.7 с и 0.7± 0.3 с.
    Таким образом анализ цепочек распада трансфермиевых элементов показывает, что для большинства ядер с Z > 100 наблюдается каскадный альфа-распад. При этом по мере увеличения Z увеличивается и энергия альфа-распада. Регистрация энергий последовательно испускаемых альфа-частиц является одним из основных методов идентификации трансфермиевых элементов

[Содержание] [Тяжелые и сверхтяжелые ядра (2)]

На головную страницу