12. Трансурановые элементыСамыми тяжелыми стабильными изотопами являются изотопы 204,206,207,208Pb и 209Bi, расположенные вблизи магических чисел Z = 82, N = 126. Все изотопы с Z > 93 являются радиоактивными (рис. 12.1). Среди этих изотопов относительно высокую распространенность на Земле имеют 232Th (T1/2 = 1.4·1010 лет) и 235U (T1/2 = 4.468·109 лет), которые сохранились на Земле с момента образования Солнечной системы. Все химические элементы тяжелее урана получены на Земле искусственно в различных ядерных реакциях.
Химический элемент с порядковым номером Z = 92 − уран U − был открыт в 1789 г. Систематическое исследование урана началось с
1786 г. после открытия радиоактивности урана А. Беккерелем.
Химический элемент с атомным номером Z = 95 (америций) был получен в 1944 г. в результате реакции 238U + 4He → 241Pu + n, 241Pu → 241Am + e- + e. Четвертый трансурановый элемент кюрий Cm (Z = 96) также был получен в 1944 г. в результате реакции 239Pu + 4He → 242Cm + n. Изотоп 242Cm является α-излучателем с периодом полураспада T = 162.8 дня. Он был затем обнаружен как продукт β--распада изотопа 242Am: 242Am → 242Cm + e- + e. Элемент с порядковым номером Z = 97 был получен в 1949 г. и назван берклием Bk: 241Am + 4He → 243Bk + 2n. Химический элемент калифорний Cf (Z = 98) был получен в 1950 г. в реакции 242Cm + 4He → 245Cf + n. 245Cf образовывался в результате облучения α-частицами
мишени, содержащей 10-6 г
кюрия. Первоначально этот химический элемент был выделен в количестве
5000 атомов. 238U + 12C → 244Cf + 6n, В табл. 12.1 приведены
реакции, в которых впервые были получены химические элементы от Z = 93
(нептуний) до Z
=
118. Таблица 12.1 Реакции, в которых впервые были получены трансурановые элементы
Цепочка будет
обрываться на изотопе 252Cf,
так как образующийся в результате захвата нейтронов изотоп
253Cf
является
β--излучателем
и с периодом
полураспада 17.8 дня превращается в изотоп 253Es,
распадающийся с испусканием α-частиц
(T1/2 = 20.5 дней).
Рис. 12.2. Образование трансурановых элементов при облучении в реакторе нейтронами мишени 239Pu. Для каждого изотопа приводится его период полураспада.
Продвижение к элементам с бòльшим Z
оказывается таким способом практически невозможным не только из-за того, что
образующиеся изотопы имеют малые периоды полураспада, но главным образом потому,
что основными видами распада образующихся изотопов трансурановых элементов,
являются α-распад
и спонтанное деление. 253Es + 4He → 246Md + n. Весь имеющийся запас эйнштейния, полученный путем облучения в ядерных реакторах к 1995 г., составлял около 10-12 г. Поэтому, несмотря на то, что сечение реакции (α,n) довольно велико (≈ 10-3 барн), образование менделевия происходило со скоростью около 1 атома в час. В первой серии экспериментов было получено всего 17 ядер 101-го элемента. При этом особенно отчетливо проявились все проблемы, с которыми пришлось вскоре столкнуться при получении новых элементов тяжелее фермия (Z > 100) − трансфермиевых элементов:
Следующий этап в получении тяжелых ядер связан с использованием пучков
ускоренных ионов углерода, азота и кислорода. Это позволило продвинуться к
большим Z
и получить изотопы трансурановых элементов вплоть до сиборгия (Z = 106).
Использование в качестве налетающих частиц тяжелых изотопов Cr, Fe, Ni, Zn
позволило вернуться к использованию более доступных мишеней из стабильных
изотопов свинца и висмута. Так, элемент 102
получают как в реакции 242Pu + 18O,
так и в реакции 208Pb + 48Ca.
|
Цепочки распадов трансурановых элементов
Анализ цепочек распада трансфермиевых элементов показывает, что для большинства ядер Z > 100 наблюдается каскадный α-распад. При этом по мере увеличения Z увеличивается энергия α-распада. Регистрация энергий последовательно испускаемых α-частиц является одним из основных методов идентификации трансфермиевых элементов. |
Сверхтяжелые ядраОграничения на существование атомных ядер есть и со стороны сверхтяжелых элементов. Элементы с Z > 92 в естественных условиях не обнаружены. Расчеты по жидкокапельной модели предсказывают исчезновение барьера деления для ядер с Z2/A ≈ 46 (примерно 112 элемент). В проблеме синтеза сверхтяжелых ядер следует выделить два круга вопросов.
Так как образование сверхтяжелых ядер происходит в результате полного слияния
ядра мишени и налетающей частицы необходимо создание теоретических моделей,
описывающих динамику процесса слияния двух сталкивающихся ядер в компаунд-ядро.
Рис. 12.3. Цепочки распадов изотопов Ds (Z = 110), Rg (Z = 111), Cn (Z = 112).
Новый этап в исследовании сверхтяжелых ядер начался в 1994 году, когда была
существенно повышена эффективность регистрации и усовершенствована методика
наблюдения сверхтяжелых ядер. Как результат были обнаружены изотопы Ds (Z = 110),
Rg
(Z = 111)
и Cn
(Z = 112)
[S. Hofmann et al. Z.
Phys
A350, 1995,
p.277;
S. Hofmann
et
al.
Z.
Phys
A350, 1995,
p.281;
S. Hofmann
et
al. Z. Phys
A354, 1996, p.229].
Результаты еще одного расчета равновесной формы сверхтяжелых ядер и их периодов полураспада показаны на рис. 12.5, 12.6 [R. Smolan'czuk Phys. Rev C56, 1997, p.812]. На рис. 12.5 показана зависимость энергии равновесной деформации от количества нейтронов и протонов для ядер с Z = 104-120. Энергия деформации определяется как разность энергий ядер в равновесной и сферической форме. Из этих данных видно, что в области Z = 114 и N = 184 должны располагаться ядра, имеющие в основном состоянии сферическую форму. Все обнаруженные на сегодня сверхтяжелые ядра (они показаны на рис. 12.5 темными ромбами) деформированы. Светлыми ромбами показаны ядра стабильные по отношению к β-распаду. Эти ядра должны распадаться в результате α-распада или деления. Основным каналом распада должен быть α-распад.
Периоды полураспада для четно-четных β-стабильных
изотопов показаны на рис. 12.6. Согласно этим предсказаниям для большинства ядер
ожидаются периоды полураспада гораздо большие, чем наблюдались для уже
обнаруженных сверхтяжелых ядер (0.1–1 мс). Так например, для ядра
292Ds
предсказывается время жизни ~ 51 год. Рис. 12.7. Экспериментально измеренные (● exp) и теоретически рассчитанные (○ Y) периоды полураспада трансурановых элементов на основе модели жидкой капли без учета оболочечной структуры ядра. Верхний рисунок − периоды полураспада для α-распада, нижний рисунок − периоды полураспада для спонтанного деления.
На
рис. 12.8 показано измеренное время жизни изотопов сиборгия Sg (Z = 106) в
сравнении с предсказаниями различных теоретических моделей [Z. Patyk et al.
Nucl. Phys. A533, 1991, p.132; R. Smolanczuk et al. Phys. Rev. C52, 1995,
p.1871]. Обращает на себя внимание уменьшение почти
на порядок времени жизни изотопа с N = 164 по сравнению с временем жизни изотопа
с N = 162.
На
рис. 12.9 показаны экспериментально измеренные функции возбуждения реакции
образования элементов Rf (Z = 104) и Hs (Z = 108)для реакций слияния налетающих
ионов 50Ti и
56Fe с ядром-мишенью 208Pb.
Реакции слияния с испусканием минимального числа нейтронов (1–2) представляют
особый интерес, т.к. в синтезируемых сверхтяжелых ядрах желательно иметь
максимально большое отношение N/Z. На рис. 12.10 показан потенциал слияния для
ядер в реакции 64Ni + 208Pb → 272Ds.
Простейшие оценки показывают, что вероятность туннельного эффекта для слияния
ядер составляет ~ 10–21, что
существенно ниже наблюдаемой величины сечения. Это можно объяснить следующим
образом. На расстоянии 14 Фм между центрами ядер первоначальная кинетическая
энергия 236.2 МэВ полностью компенсируется кулоновским потенциалом. На этом
расстоянии находятся в контакте только нуклоны, расположенные на поверхности
ядра. Энергия этих нуклонов мала. Следовательно существует высокая вероятность
того, что нуклоны или пары нуклонов покинут орбитали в одном ядре и переместятся
на свободные состояния ядра-партнера. Передача нуклонов от налетающего ядра
ядру-мишени особенно привлекательна в случае, когда в качестве мишени
используется дважды магический изотоп свинца
208Pb. В
208Pb заполнены протонная подоболочка h11/2
и нейтронные подоболочки h9/2
и i13/2. Вначале передача
протонов стимулируется силами притяжения протон-протон, а после заполнения
подоболочки h9/2
- силами притяжения протон-нейтрон. Аналогично нейтроны перемещаются в свободную
подоболочку i11/2,
притягиваясь нейтронами из уже заполненной подоболочки i13/2.
Из-за энергии спаривания и больших орбитальных моментов передача пары нуклонов
более вероятна, чем передача одного нуклона. После передачи двух протонов от
64Ni
208Pb кулоновский барьер
уменьшается на 14 МэВ, что способствует более тесному контакту взаимодействующих
ионов и продолжению процесса передачи нуклонов.
Магнитный сепаратор ядер отдачи уменьшает фон побочных продуктов реакции в 105–107
раз. Регистрация продуктов реакции осуществлялась с помощью
позиционно-чувствительного кремниевого детектора. Измерялись энергия, координаты
и время пролета ядер отдачи. После остановки все последующие сигналы от
регистрируемых частиц распада должны исходить из точки остановки
имплантированного ядра. Созданная методика позволяла с высокой степенью
надёжности (≈ 100%)
установить связь между остановившимся в детекторе сверхтяжелым ядром и
продуктами его распада. С помощью такой методики были надёжно идентифицированы
сверхтяжелые элементы с Таблица 12.2 Характеристики сверхтяжелых химических элементов Z = 110–118
На рис. 12.12 показаны все известные наиболее тяжелые изотопы с Z = 110–118, полученные в реакциях синтеза с указанием экспериментально измеренного периода полураспада. Здесь же показано теоретически предсказанное положение острова стабильности (Z = 114, N = 184).
Полученные результаты однозначно указывают на рост стабильности изотопов при
приближении к дважды магическому ядру (Z = 114,
N = 184).
Добавление к ядрам с Z = 110
и 112 7–8 нейтронов увеличивает период полураспада от 2.8 ас (Ds-267)
до ≈ 10 с (Ds-168, Ds 271). Период полураспада T1/2(272Rg, 273Rg) ≈ 4–5
мс увеличивается до T1/2(283Rg) ≈ 10 мин. Наиболее тяжелые изотопы элементов
Z = 110–112
содержат ≈ 170 нейтронов,
что ещё далеко от магического числа N = 184.
Все наиболее тяжелые изотопы с Z > 111
и
N > 172
распадаются преимущественно в результате
Идентификация ядра 289114
проводилась по цепочке α-распадов.
Экспериментальная оценка периода полураспада изотопа
289114 ~30 с. Полученный результат находится в хорошем
согласии с ранее выполненными расчетами [Cherepanov E.A. Sub to Proc.
Int VI Int. Conf on Dynamical Aspects on Nuclear Fission.
Slovac Respublic. 1998].
Изотоп 296116 охлаждается в результате испускания четырех нейтронов и превращается в изотоп 292116, который далее с 5% -ой вероятностью в результате двух последовательных e-захватов превращается в изотоп 292114. В результате α-распада (T1/2 = 85 дней) изотоп 292114 превращается в изотоп 288112. Образование изотопа 288112 происходит и по каналу .
Конечное ядро 288112,
образующееся в результате обеих цепочек, имеет период полураспада около 1 часа и
распадается в результате спонтанного деления. Примерно с 10%-ой вероятностью в
результате α-распада
изотопа 288114 может
образовываться изотоп 284112.
Приведенные выше периоды и каналы распада получены расчетным путем.
Самый тяжелый, полученный в лабораторных условиях элемент с Z = 118, был синтезирован в реакции 48Ca + 249Cf → 294118 + 3n.
При энергии ионов вблизи кулоновского барьера наблюдалось три случая образования
118 элемента. Ядра 294118
имплантировались в кремниевый детектор и наблюдалась цепочка последовательных α-распадов.
Сечение образования 118 элемента составляло ~2 пикобарна. Период полураспада
изотопа 293118 равен 120 мс.
Анализируя различные возможности образования сверхтяжелых элементов в реакциях с тяжелыми ионами нужно учитывать следующие обстоятельства.
Весьма перспективным методом получения сверхтяжелых ядер являются реакции типа 238U + 238U, 238U + 248Cm, 238U + 249Cf, 238U + 254Es. На рис. 12.16 приведены оценочные сечения образования трансурановых элементов при облучении ускоренными ионами 238U мишеней из 248Cm, 249Cf и 254Es. В этих реакциях уже получены первые результаты по сечениям образования элементов с Z > 100. Для увеличения выходов исследуемых реакций толщины мишеней выбирались таким образом, чтобы продукты реакции оставались в мишени. После облучения из мишени сепарировались отдельные химические элементы. В полученных образцах в течение нескольких месяцев регистрировались продукты α-распада и осколки деления. Данные, полученные с помощью ускоренных ионов урана, ясно указывают на увеличение выхода тяжелых трансурановых элементов по сравнению с более легкими бомбардирующими ионами. Этот факт чрезвычайно важен для решения проблемы синтеза сверхтяжелых ядер. Несмотря на трудности работы с соответствующими мишенями прогнозы продвижения к большим Z выглядят довольно оптимистично.
Продвижение в область сверхтяжелых ядер в последние годы оказалось ошеломляюще
впечатляющим. Однако все попытки обнаружить Остров Стабильности пока не
увенчались успехом. Поиск его интенсивно продолжается.
|
|
Наряду с основными каналами распада тяжелых ядер − α-распадом и е-захватом в изотопе 238Th наблюдается кластерный распад с испусканием 20О, а в изотопе 224Ra распад с испусканием кластера 14С. |
Изотоп 242Am имеет два изомерных состояния.
Распад изомерного состояния E* = 2.2 МэВ, JP = (2+,3-) с вероятностью 100% происходит в результате спонтанного деления.
|
|
Основными каналами распада ядер-изобар A = 244, A = 248 являются электронный захват и α-распад. При увеличении заряда ядра Z всё большую роль начинает играть спонтанное деление (244Fm). |