12. Трансурановые элементы

    Самыми тяжелыми стабильными изотопами являются изотопы 204,206,207,208Pb и 209Bi, расположенные вблизи магических чисел Z = 82, N = 126. Все изотопы с Z > 93 являются радиоактивными (рис. 12.1). Среди этих изотопов относительно высокую распространенность на Земле имеют 232Th (T1/2 = 1.4·1010 лет) и 235U (T1/2 = 4.468·109 лет), которые сохранились на Земле с момента образования Солнечной системы. Все химические элементы тяжелее урана получены на Земле искусственно в различных ядерных реакциях.


Рис. 12.1. N-Z-диаграмма области тяжелых ядер. Черные квадраты – изотопы стабильных элементов (наиболее тяжелый из них – висмут-209). Более светлым цветом показаны радиоактивные изотопы.

    Химический элемент с порядковым номером Z = 92 − уран U − был открыт в 1789 г. Систематическое исследование урана началось с 1786 г. после открытия радиоактивности урана А. Беккерелем.
    Химические элементы с Z > 92 называют трансурановыми элементами. Все они были получены искусственным путем. Химические элементы с Z = 93 и 94 были получены в результате облучения 238U нейтронами. В результате β--распада изотопа 239U (Z = 93) образуется изотоп нептуния 239Np, который затем, распадаясь, образует изотоп плутония 239Pu (Z = 94).

    Химический элемент с атомным номером Z = 95 (америций) был получен в 1944 г. в результате реакции

238U + 4He → 241Pu + n,  241Pu → 241Am + e- + антинейтриноe.

    Четвертый трансурановый элемент кюрий Cm (Z = 96) также был получен в 1944 г. в результате реакции

239Pu + 4He → 242Cm + n.

Изотоп 242Cm является α-излучателем с периодом полураспада T = 162.8 дня. Он был затем обнаружен как продукт  β--распада изотопа 242Am:

242Am → 242Cm + e- + антинейтриноe.

    Элемент с порядковым номером Z = 97 был получен в 1949 г. и назван берклием Bk:

241Am + 4He → 243Bk + 2n.

    Химический элемент калифорний Cf (Z = 98) был получен в 1950 г. в реакции

242Cm + 4He → 245Cf + n.

245Cf образовывался в результате облучения α-частицами мишени, содержащей 10-6 г кюрия. Первоначально этот химический элемент был выделен в количестве 5000 атомов.
    Ряд изотопов калифорния был получен путем бомбардировки мишени из 238U пучками ионов углерода и азота:

238U + 12C → 244Cf + 6n,
238U + 12C → 246Cf + 4n,
238U + 14N → 248Cf + p + 3n.

    В табл. 12.1 приведены реакции, в которых впервые были получены химические элементы от Z = 93 (нептуний) до Z = 118.
    Первые трансурановые элементы были получены в результате облучения 238U нейтронами. В результате захвата нейтрона и последующего β--распада заряд первоначального ядра увеличивается на единицу, что позволяет продвинуться к ядрам с большим Z. С созданием ядерных реакторов большой мощности стало возможным накапливать необходимые количества трансурановых элементов и использовать их в качестве мишеней для продвижения к большим Z путем облучения на циклотронах легкими заряженными частицами. В частности, таким способом удалось получить достаточно большие количества изотопа 239Pu, так как период полураспада его составляет 2.4·104 лет.
    Если в качестве исходного вещества, облучаемого в ядерном реакторе, выбрать изотоп 239Pu, то последовательность образующихся изотопов можно проследить на диаграмме, представленной на рис. 12.2. Таким способом можно продвинуться в область Z = 97-98.

Таблица 12.1

Реакции, в которых впервые были получены трансурановые элементы

Год открытия Химический элемент Z Реакция
1936 Np, Pu 93, 94
1945 Am 95 238U + 4He → 241Pu + n, 241Pu → 241Am + e- + антинейтриноe
1961 Cm 96 239Pu + 4He → 242Cm + n
1956 Bk 97 231Am + 4He → 245Bk + 2n
1950 Cf 98 242Cm + 4He → 245Cf + n
1952 Es 99
1952 Fm 100
1955 Md 101 253Es + 4He → 246Md + n
1957 No 102 248Cm + 13C → 257No + 4n
1961 Lr 103 249Cf + 10,11B → 255Lr + (4,5)n,
249Cf + 10B → 256Lr + 3n,
243Am + 16O → 255Lr + 4n,
243Am + 18O → 256Lr + 5n,
1964 Rf 104 242 Pu + 22Ne → 260Rf + 4n
1967-1970 Db 105 242Am + 22Ne → 265-xDb + xn, 249Cf + 15N → 260Db + 4n
1974 Sg 106 249Cf + 18O → 263Sg + 4n
1976 Bh 107 209Bi + 54Cr → 262Bh + n
1984-1987 Hs 108 208Pb + 58Fe → 265Hs + n
1982 Mt 109 209Bi + 58Fe → 266Mt + n
1994 Ds 110  208Pb + 62Ni → 269Ds +n
1994 Rg 111 209Bi + 64Ni → 272Rg +n
1996 Cn 112 208Pb + 70Zn → 277Cn +n
2004 Uup, Uut

113, 115 243Am + 48Сa → 288115 + 3n,  288115 → 284113 + α
                      → 287115 + 4n,  287115 → 283113 + α
1998 Uuq

114 244Pu + 48Ca → 288114 + 4n
                     289114 + 3n
2000 Uuh

116 248Cm + 48Ca → 293116 + 3n
245Cm + 48Ca → 291116 + 2n
245Cm + 48Ca → 290116 + 3n
2009 Uus

117 249Bk + 48Ca → 294117 + 3n
249Bk + 48Ca → 293117 + 4n
2006 Uuo 118 249Cf + 48Ca → 294118 + 3n

    Цепочка будет обрываться на изотопе 252Cf, так как образующийся в результате захвата нейтронов изотоп 253Cf является β--излучателем и с периодом полураспада 17.8 дня превращается в изотоп 253Es, распадающийся с испусканием α-частиц (T1/2 = 20.5 дней).
    В результате длительного облучения (около 100 суток) в реакторе с плотностью потока нейтронов 1016 нейтронов/см2·с можно получить около одного процента ядер изотопа 252Cf от исходного количества ядер 239Pu.

Рис. 12.2. Образование трансурановых элементов при облучении в реакторе нейтронами мишени 239Pu. Для каждого изотопа приводится его период полураспада.

    Продвижение к элементам с бòльшим Z оказывается таким способом практически невозможным не только из-за того, что образующиеся изотопы имеют малые периоды полураспада, но главным образом потому, что основными видами распада образующихся изотопов трансурановых элементов, являются α-распад и спонтанное деление.
    Можно попытаться продвинуться к бòльшим Z, используя мощные импульсные потоки нейтронов так, чтобы длительность нейтронного облучения была много меньше периодов полураспада изотопов, обрывающих цепочку. Изотопы 253Es и 255Fm были впервые получены при взрыве термоядерного устройства в результате мгновенного (≈ 10-6 c) захвата ядром 238U соответственно 15 и 17 нейтронов и последующего β-распада образовавшихся изотопов 253U и 255U.
    Сто первый элемент − менделевий Md − был получен в 1955 г. в реакции

253Es + 4He → 246Md + n.

Весь имеющийся запас эйнштейния, полученный путем облучения в ядерных реакторах к 1995 г., составлял около 10-12 г. Поэтому, несмотря на то, что сечение реакции (α,n) довольно велико (≈ 10-3 барн), образование менделевия происходило со скоростью около 1 атома в час. В первой серии экспериментов было получено всего 17 ядер 101-го элемента. При этом особенно отчетливо проявились все проблемы, с которыми пришлось вскоре столкнуться при получении новых элементов тяжелее фермия (Z > 100) − трансфермиевых элементов:

  1. Отсутствие в требуемых количествах мишеней из тяжелых трансурановых элементов.
  2. Существенное уменьшение по мере увеличения Z времени жизни изотопов, что значительно усложняет их идентификацию.

    Следующий этап в получении тяжелых ядер связан с использованием пучков ускоренных ионов углерода, азота и кислорода. Это позволило продвинуться к большим Z и получить изотопы трансурановых элементов вплоть до сиборгия (Z = 106). Использование в качестве налетающих частиц тяжелых изотопов Cr, Fe, Ni, Zn позволило вернуться к использованию более доступных мишеней из стабильных изотопов свинца и висмута. Так, элемент 102 получают как в реакции 242Pu + 18O, так и в реакции 208Pb + 48Ca.
    Использование в качестве мишеней ядер, близких к магическим, имеет дополнительное преимущество, так как энергия реакции Q становится существенно более отрицательной, и энергия возбужденного составного ядра, образующегося в результате слияния исходных ядер, оказывается при этом более низкой, что приводит к испусканию меньшего количества нейтронов из составного ядра при его охлаждении. Кинетическая энергия налетающей частицы выбирается минимальной, вблизи высоты кулоновского барьера, чтобы преодолеть кулоновское взаимодействие сталкивающихся ядер (холодный синтез). Уменьшение величины энергии возбуждения ядра необходимо для уменьшения вероятности его распада в результате деления. Концепция холодного синтеза была впервые выдвинута Ю. Оганесяном и оказалась решающей при получении сверхтяжелых элементов.
    Анализ цепочек распада трансфермиевых элементов показывает, что для большинства изотопов с Z > 100 наблюдается каскадный α-распад. При этом по мере увеличения Z увеличивается энергия
α-распада. Определение энергий последовательно испускаемых α частиц стало одним из основных методов идентификации трансфермиевых элементов.

 

Цепочки распадов трансурановых элементов

Анализ цепочек распада трансфермиевых элементов показывает, что для большинства ядер Z > 100 наблюдается каскадный α-распад. При этом по мере увеличения Z увеличивается энергия α-распада. Регистрация энергий последовательно испускаемых α-частиц является одним из основных методов идентификации трансфермиевых элементов.

 

Сверхтяжелые ядра

    Ограничения на существование атомных ядер есть и со стороны сверхтяжелых элементов. Элементы с Z > 92 в естественных условиях не обнаружены. Расчеты по жидкокапельной модели предсказывают исчезновение барьера деления для ядер с Z2/A ≈ 46 (примерно 112 элемент). В проблеме синтеза сверхтяжелых ядер следует выделить два круга вопросов.

  1. Какими свойствами должны обладать сверхтяжелые ядра? Будут ли существовать магические числа в этой области Z и N. Каковы основные каналы распада и периоды полураспада сверхтяжелых ядер?
  2. Какие реакции следует использовать для синтеза сверхтяжелых ядер, типы бомбардирующих ядер, ожидаемые величины сечений, ожидаемые энергии возбуждения компаунд-ядра и каналы снятия возбуждения?

    Так как образование сверхтяжелых ядер происходит в результате полного слияния ядра мишени и налетающей частицы необходимо создание теоретических моделей, описывающих динамику процесса слияния двух сталкивающихся ядер в компаунд-ядро.
    Проблема синтеза сверхтяжелых элементов тесно связана с тем фактом, что ядра с Z,N = 8, 20, 28, 50, 82, N = 126 (магические числа) обладают повышенной стабильностью по отношению к различным модам радиоактивного распада. Это явление объясняется в рамках оболочечной модели − магические числа соответствуют заполненным оболочкам. Естественно возникает вопрос о существовании следующих магических чисел по Z и N. В случае, если они существуют в области N-Z-диаграммы атомных ядер N > 150, Z > 101, должны наблюдаться сверхтяжелые ядра, имеющие повышенные периоды полураспада, т.е. должен существовать Остров Стабильности. В работе [F.A. Gareev, B.N. Kalinkin, A. Sobiczewski Phys Lett 22 (1966), 500] на основе расчетов, выполненных с использованием потенциала Вудса-Саксона с учетом спин-орбитального взаимодействия, было показано, что повышение стабильности ядер следует ожидать для ядра с Z = 114, то есть следующая заполненная протонная оболочка соответствует Z = 114, заполненная нейтронная оболочка соответствует числу N ~ 184. Замкнутые оболочки могут существенно увеличить высоту барьера деления и соответственно увеличить время жизни ядра. Таким образом в этой области ядер (Z = 114, N ~ 184) следует искать Остров Стабильности. Этот же результат был независимо получен в работе [H. Meldner Ask Phys 36, 9,1967, 593].
    Ядра с Z = 101–109 были открыты до 1986 года [G. Munzenberg Rep. Prog. Phys. 51, 1998, p.57] и получили названия: 101 - Md (Menelevium), 102 - No (Nobelium), 103 - Lr (Lawrencium), 104 - Rf (Rutherfordium, 106 - Sg (Seaborgium), 107 - Ns (Nielsborium), 108 - Hs (Hassium), 109 - Mt (Meitnerium). Учитывая заслуги исследователей из Дубны в открытии большого числа изотопов тяжелых элементов (102-105), в 1997 году решением Генеральной Ассамблеи чистой и прикладной химии элементу с Z = 105 было присвоено имя Dubnium (Db). Этот элемент ранее назывался Ha (Hannium).


Рис. 12.3. Цепочки распадов изотопов Ds (Z = 110), Rg (Z = 111), Cn (Z = 112).

    Новый этап в исследовании сверхтяжелых ядер начался в 1994 году, когда была существенно повышена эффективность регистрации и усовершенствована методика наблюдения сверхтяжелых ядер. Как результат были обнаружены изотопы Ds (Z = 110), Rg (Z = 111) и Cn (Z = 112) [S. Hofmann et al. Z. Phys A350, 1995, p.277; S. Hofmann et al. Z. Phys A350, 1995, p.281; S. Hofmann et al. Z. Phys A354, 1996, p.229].
    Для получения сверхтяжелых ядер использовались ускоренные пучки 50Ti, 51V, 58Fe, 62Ni, 64Ni, 70Zn и 82Se. В качестве мишеней применялись изотопы 208Pb и 209 Bi. Различные изотопы 110 элемента были синтезированы в Лаборатории ядерных реакций им. Г.Н. Флерова с помощью реакции 244Pu(34S,5n)272110 и в GSI (Дармштадт) в реакции 208Pb(62Ni,n)269110. Изотопы 269Ds, 271Ds, 272Rg и 277Cn регистрировались по их цепочкам распада (рис. 12.3).
    Большую роль в получении сверхтяжелых элементов играют теоретические модели, с помощью которых рассчитываются ожидаемые характеристики химических элементов, реакции, в которых они могут образовываться.
    На основе различных теоретических моделей были рассчитаны распадные характеристики сверхтяжелых ядер. Результаты одного из таких расчетов показаны на рис. 12.4. Приведены периоды полураспада четно-четных сверхтяжелых ядер относительно спонтанного деления (а), α-распада (б), β-распада (в) и для всех возможных процессов распада (г). Наиболее устойчивым ядром по отношению к спонтанному делению (рис. 12.4а) является ядро с Z = 114 и N = 184. Для него период полураспада по отношению к спонтанному делению ~1016 лет. Для изотопов 114-го элемента, отличающихся от наиболее устойчивого на 6-8 нейтронов, периоды полураспада уменьшаются на
10-15 порядков. Периоды полураспада по отношению к α-распаду приведены на рис. 12.5б. Наиболее устойчивое ядро расположено в области Z = 114 и N = 184 (T1/2 = 1015 лет).
    Стабильные по отношению к β-распаду ядра показаны на рис. 12.4в темными точками. На рис. 12.4г приведены полные периоды полураспада, которые для четно-четных ядер, расположенных внутри центрального контура, составляют ~105 лет. Таким образом, после учета всех типов распада оказывается, что ядра в окрестности Z = 110 и N = 184 образуют «остров стабильности». Ядро 294110 имеет период полураспада около 109 лет. Отличие величины Z от предсказываемого оболочечной моделью магического числа 114 связано с конкуренцией между делением (относительно которого ядро с Z = 114 наиболее стабильно) и α-распадом (относительно которого устойчивы ядра с меньшими Z). У нечетно-четных и четно-нечетных ядер периоды полураспада по отношению к
α-распаду и спонтанному делению увеличиваются, а по отношению к β-распаду уменьшаются. Следует отметить, что приведенные оценки сильно зависят от параметров, использованных в расчетах, и могут рассматриваться лишь как указания на возможность существования сверхтяжелых ядер, имеющих времена жизни достаточно большие для их экспериментального обнаружения.


Рис. 12.4. Периоды полураспада, вычисленные для четно-четных сверхтяжелых ядер (числа обозначают периоды полураспада в годах):
а − относительно спонтанного деления, б − α-распада, в − е-захвата и β-распада, г − для всех процессов распада


Рис. 12.5. Зависимость энергии равновесной деформации (указана в МэВ рядом с кривыми) от количества протонов и нейтронов.

    Результаты еще одного расчета равновесной формы сверхтяжелых ядер и их периодов полураспада показаны на рис. 12.5, 12.6 [R. Smolan'czuk Phys. Rev C56, 1997, p.812]. На рис. 12.5 показана зависимость энергии равновесной деформации от количества нейтронов и протонов для ядер с Z = 104-120. Энергия деформации определяется как разность энергий ядер в равновесной и сферической форме. Из этих данных видно, что в области Z = 114 и N = 184 должны располагаться ядра, имеющие в основном состоянии сферическую форму. Все обнаруженные на сегодня сверхтяжелые ядра (они показаны на рис. 12.5 темными ромбами) деформированы. Светлыми ромбами показаны ядра стабильные по отношению к β-распаду. Эти ядра должны распадаться в результате α-распада или деления. Основным каналом распада должен быть α-распад.


Рис. 12.6. Периоды полураспада для четно-четных β-стабильных изотопов.

    Периоды полураспада для четно-четных β-стабильных изотопов показаны на рис. 12.6. Согласно этим предсказаниям для большинства ядер ожидаются периоды полураспада гораздо большие, чем наблюдались для уже обнаруженных сверхтяжелых ядер (0.1–1 мс). Так например, для ядра 292Ds предсказывается время жизни ~ 51 год.
    Таким образом, согласно современным микроскопическим расчетам, стабильность сверхтяжелых ядер резко возрастает по мере приближения к магическому числу по нейтронам N = 184. До недавнего времени единственным изотопом элемента Z = 112 Cn (коперниций) был изотоп 277Cn, имеющий период полураспада 0.24 мс. Более тяжелый изотоп 283Cn был синтезирован в реакции холодного слияния 48Ca + 238U. Время облучения 25 дней. Полное число ионов 48Ca на мишени − 3.5·1018. Зарегистрированы два случая, которые были интерпретированы как спонтанное деление образовавшегося изотопа 283Cn. Для периода полураспада этого нового изотопа получена оценка T1/2 = 81 c. Таким образом, видно, что увеличение числа нейтронов в изотопе 283Cn по сравнению с изотопом 277Cn на 6 единиц увеличивает время жизни на 5 порядков.
    На рис. 12.7 взятом из работы [Z. Patyk et al. Nucl. Phys. A 491, 267 (1989)] экспериментально измеренные периоды α-распада сравниваются с результатами теоретических расчетов на основе модели жидкой капли без учета оболочечной структуры ядер. Видно, что для всех тяжелых ядер, за исключением лёгких изотопов урана, оболочечные эффекты увеличивают период полураспада на 2–5 порядков для большинства ядер. Ещё более сильное влияние оболочечная структура ядра оказывает на периоды полураспада относительно спонтанного деления. Увеличение периода полураспада для изотопов Pu составляет несколько порядков и увеличивается для изотопа 260Sg.

Рис. 12.7. Экспериментально измеренные (● exp) и теоретически рассчитанные (○ Y) периоды полураспада трансурановых элементов на основе модели жидкой капли без учета оболочечной структуры ядра. Верхний рисунок − периоды полураспада для α-распада, нижний рисунок − периоды полураспада для спонтанного деления.

Рис. 12.8. Парциальные периоды полураспада по отношению к спонтанному делению и α-распаду.

    На рис. 12.8 показано измеренное время жизни изотопов сиборгия Sg (Z = 106) в сравнении с предсказаниями различных теоретических моделей [Z. Patyk et al. Nucl. Phys. A533, 1991, p.132; R. Smolanczuk et al. Phys. Rev. C52, 1995, p.1871]. Обращает на себя внимание уменьшение почти на порядок времени жизни изотопа с N = 164 по сравнению с временем жизни изотопа с N = 162.
    Наибольшего приближения к острову стабильности можно достичь в реакции 76Ge + 208Pb. Сверхтяжелое почти сферическое ядро может образоваться в реакции слияния с последующим испусканием γ-квантов или одного нейтрона. Согласно оценкам образующееся ядро 284114 должно распадаться с испусканием α-частиц с периодом полураспада ~ 1 мс. Дополнительную информацию о заполненности оболочки в районе N = 162 можно получить, изучая α-распады ядер 271Hs и 267Sg. Для этих ядер предсказываются периоды полураспада 1 мин. и 1 час. Для ядер 263Sg, 262Bh, 205Hs, 271,273Ds ожидается проявление изомерии, причиной которой является заполнение подоболочек с j = 1/2 и j = 13/2 в районе N = 162 для ядер деформированных в основном состоянии.


Рис. 12.9. Функции возбуждения реакции образования элементов Rf (Z = 104) и Hs (Z = 108) при слиянии налетающих ионов 50Ti и 56Fe с ядром мишенью 208Pb.

    На рис. 12.9 показаны экспериментально измеренные функции возбуждения реакции образования элементов Rf (Z = 104) и Hs (Z = 108)для реакций слияния налетающих ионов 50Ti и 56Fe с ядром-мишенью 208Pb.
    Образовавшееся компаунд-ядро охлаждается испусканием одного или двух нейтронов. Информация о функциях возбуждения реакций слияния тяжелых ионов особенно важны для получения сверхтяжелых ядер. В реакции слияния тяжелых ионов необходимо точно сбалансировать действие кулоновских сил и сил поверхностного натяжения. Если энергия налетающего иона недостаточно большая, то расстояние минимального сближения будет недостаточно для слияния двойной ядерной системы. Если энергия налетающей частицы будет слишком большой, то образовавшаяся в результате система будет иметь большую энергию возбуждения и с большой вероятностью произойдет развал ее на фрагменты. Эффективно слияние происходит в довольно узком диапазоне энергий сталкивающих частиц.


Рис.12.10. Схема потенциалов при слиянии 64Ni и 208Pb.

    Реакции слияния с испусканием минимального числа нейтронов (1–2) представляют особый интерес, т.к. в синтезируемых сверхтяжелых ядрах желательно иметь максимально большое отношение N/Z. На рис. 12.10 показан потенциал слияния для ядер в реакции 64Ni + 208Pb → 272Ds. Простейшие оценки показывают, что вероятность туннельного эффекта для слияния ядер составляет ~ 10–21, что существенно ниже наблюдаемой величины сечения. Это можно объяснить следующим образом. На расстоянии 14 Фм между центрами ядер первоначальная кинетическая энергия 236.2 МэВ полностью компенсируется кулоновским потенциалом. На этом расстоянии находятся в контакте только нуклоны, расположенные на поверхности ядра. Энергия этих нуклонов мала. Следовательно существует высокая вероятность того, что нуклоны или пары нуклонов покинут орбитали в одном ядре и переместятся на свободные состояния ядра-партнера. Передача нуклонов от налетающего ядра ядру-мишени особенно привлекательна в случае, когда в качестве мишени используется дважды магический изотоп свинца 208Pb. В 208Pb заполнены протонная подоболочка h11/2 и нейтронные подоболочки h9/2 и i13/2. Вначале передача протонов стимулируется силами притяжения протон-протон, а после заполнения подоболочки h9/2 - силами притяжения протон-нейтрон. Аналогично нейтроны перемещаются в свободную подоболочку i11/2, притягиваясь нейтронами из уже заполненной подоболочки i13/2. Из-за энергии спаривания и больших орбитальных моментов передача пары нуклонов более вероятна, чем передача одного нуклона. После передачи двух протонов от 64Ni 208Pb кулоновский барьер уменьшается на 14 МэВ, что способствует более тесному контакту взаимодействующих ионов и продолжению процесса передачи нуклонов.
    В работах [В.В. Волков. Ядерные реакции глубоконеупругих передач. М. Энергоиздат, 1982; В.В. Волков. Изв. АН СССР серия физич., 1986 т. 50 с. 1879] был детально исследован механизм реакции слияния. Показано, что уже на стадии захвата формируется двойная ядерная система после полной диссипации кинетической энергии налетающей частицы и нуклоны одного из ядер постепенно оболочка за оболочкой передаются другому ядру. То есть оболочечная структура ядер играет существенную роль в образовании компаунд-ядра. На основе этой модели удалось достаточно хорошо описать энергию возбуждения составных ядер и сечение образования элементов Z = 102–112 в реакциях холодного синтеза.
    Таким образом, прогресс в синтезе трансурановых элементов Z = 107–112 был связан с «открытием» реакций холодного синтеза, в которых магические изотопы 208Pb и 209Bi облучались ионами с Z = 22–30. Образующееся в реакции холодного синтеза ядро нагрето слабо и охлаждается в результате испускания одного нейтрона. Так впервые были получены изотопы химических элементов с Z = 107–112. Эти химические элементы были получены в период 1978–1998 гг. в Германии на специально построенном ускорителе исследовательского центра GSI в Дармштадте. Однако, дальнейшее продвижение − к более тяжелым ядрам − таким методом оказывается затруднительным из-за роста величины потенциаль­ного барьера между сталкивающимися ядрами. Поэтому в Дубне был реали­зован другой метод получения сверхтяжелых ядер. В качестве мишеней использовались наиболее тяжелые изотопы искусственно полученных химических элементов плутония Pu (Z = 94), америция Am (Z = 95), кюрия Cm (Z = 96), берклия Bk (Z = 97) и калифорния Cf (Z = 98). В качестве ускоренных ионов был выбран изотоп кальция 48Ca (Z = 20). Схематический вид сепаратора и детектора ядер отдачи показан на рис. 12.11.


Рис. 12.11. Схематический вид сепаратора ядер отдачи, на котором проводятся эксперименты по синтезу сверхтяжелых элементов в Дубне.

    Магнитный сепаратор ядер отдачи уменьшает фон побочных продуктов реакции в 105–107 раз. Регистрация продуктов реакции осуществлялась с помощью позиционно-чувствительного кремниевого детектора. Измерялись энергия, координаты и время пролета ядер отдачи. После остановки все последующие сигналы от регистрируемых частиц распада должны исходить из точки остановки имплантированного ядра. Созданная методика позволяла с высокой степенью надёжности (≈ 100%) установить связь между остановившимся в детекторе сверхтяжелым ядром и продуктами его распада. С помощью такой методики были надёжно идентифицированы сверхтяжелые элементы с
Z = 110–118 (табл. 12.2).
    В таблице 12.2 приведены характеристики сверхтяжелых химических элементов с Z = 110–118: массовое число A, m − наличие изомерного состояния в изотопе с массовым числом A, спин-четность JP, энергия связи ядра Eсв, удельная энергия связи ε, энергии отделения нейтрона Bn и протона Bp, период полураспада T1/2 и основные каналы распада.
    Химические элементы Z > 112 пока не имеют названий и приводятся в принятых международных обозначениях.

Таблица 12.2

Характеристики сверхтяжелых химических элементов Z = 110–118

XX-A-m JP Масса
ядра,
MэВ
Eсв,
MэВ
ε,
MэВ
Bn,
MэВ
Bp,
MэВ
T1/2 Моды распада
Z = 110 − дармштадтий
Ds-267   248787.19 1934.5 7.2   0.7 2.8 ас α ≈100%
Ds-268 0+ 249718.08 1943.2 7.3 8.7 1.3 100 ас α ≈
Ds-269   250650.86 1950.0 7.2 6.8 1.3 179 ас α 100%
Ds-270 0+ 251581.97 1958.4 7.3 8.5   0.10 мс α ≈100%, SF < 0.20%
Ds-270-m   251583.07 1957.3 7.2     6.0 мс α >70%, IT ≤ 30%
Ds-271   252514.72 1965.2 7.3 6.8 2.2 1.63 мс α ≈100%
Ds-271-m   252514.72 1965.2 7.3     69 мс IT?, α >0%
Ds-272 0+ 253446.46 1973.1 7.3 7.8 2.5 1 с SF
Ds-273   254380.32 1978.8 7.2 5.7 2.5 0.17 мс α ≈100%
Ds-274 0+ 255312.45 1986.2 7.2 7.4 3.0 2 с α?,
SF?
Ds-275   256246.44 1991.8 7.2 5.6 2.9 2 с α?
Ds-276 0+ 257178.73 1999.1 7.2 7.3 3.2 5 с SF?,
α?
Ds-277   258112.63 2004.7 7.2 5.7 3.1 5 с α?
Ds-278 0+ 259044.92 2012.0 7.2 7.3   10 с SF?,
α?
Ds-279   259978.62 2017.9 7.2 5.9   0.18 с SF ≈90%,
α ≈10%
Ds-281   261844.60 2031.0 7.2     9.6 с SF ≈100%
Z =111 − рентгений
Rg-272   253452.75 1965.5 7.2   0.2 3.8 мс α ≈100%
Rg-273   254384.34 1973.5 7.2 8.0 0.4 5 мс α?
Rg-274   255317.74 1979.6 7.2 6.2 0.9 6.4 мс α ≈100%
Rg-275   256249.53 1987.4 7.2 7.8 1.2 10 мс α?
Rg-276   257183.22 1993.3 7.2 5.9 1.5 100 мс SF?,
α?
Rg-277   258115.72 2000.4 7.2 7.1 1.3 1 с α?,
SF?
Rg-278   259049.11 2006.5 7.2 6.2 1.8 4.2 мс α ≈100%,
SF
Rg-279   259981.41 2013.8 7.2 7.3 1.8 0.17 с α ≈100%
Rg-280   260914.80 2020.0 7.2 6.2 2.1 3.6 с α ≈100%
Rg-281   261847.09 2027.2 7.2 7.3   1 м α?, SF?
Rg-282   262780.59 2033.3 7.2 6.1 2.3 4 м SF?, α?
Rg-283   263712.98 2040.5 7.2 7.2   10 м SF?, α?
Z = 112 − коперниций
Cn-277   258119.32 1995.5 7.2   2.2 0.69 мс α ≈100%
Cn-278 0+ 259051.20 2003.1 7.2 7.7 2.8 10 мс SF?, α?
Cn -279   259984.69 2009.2 7.2 6.1 2.7 0.1 с SF?, α?
Cn -280 0+ 260916.69 2016.8 7.2 7.6 3.0 1 с α?, SF?
Cn -282 0+ 262782.18 2030.4 7.2   3.2 0.50 мс SF ≈100%
Cn -283   263715.57 2036.6 7.2 6.2 3.3 4.0 с α ≥90%, SF ≤10%
Cn -284 0+ 264647.66 2044.1 7.2 7.5 3.6 101 мс SF ≈100%
Cn -285   265580.76 2050.5 7.2 6.5   34 с α ≈100%
Z = 113
Uut-278             0.24 мс α 100%
Uut-283   263719.46 2031.4 7.2   1.0 100 мс α 100%
Uut-284   264652.45 2038.0 7.2 6.6 1.4 0.48 с α ≈100%
Uut-285   265584.55 2045.5 7.2 7.5 1.4 2 м α?, SF?
Uut-286   266517.64 2051.9 7.2 6.5 1.4 5 м α?, SF?
Uut-287   267449.64 2059.5 7.2 7.6   20 м α?, SF?
Z = 114
Uuq-286 0+ 266520.33 2048.0 7.2   2.5 0.16 с SF ≈60%, α ≈40%
Uuq-287   267453.42 2054.4 7.2 6.5 2.5 0.51 с α ≈100%
Uuq-288 0+ 268385.02 2062.4 7.2 8.0 2.9 0.80 с α ≈100%
Uuq-289   269317.91 2069.1 7.2 6.7   2.7 с α ≈100%
Z = 115
Uup-287   267458.11 2048.4 7.1   0.5 32 мс α 100%
Uup-288   268390.81 2055.3 7.1 6.9 0.9 87 мс α 100%
Uup-289   269322.50 2063.2 7.1 7.9 0.8 10 с SF?, α?
Uup-290   270255.30 2070.0 7.1 6.8 0.9 10 с SF?, α?
Uup-291   271187.09 2077.7 7.1 7.8   1 м α?, SF?
Z = 116
Uuh-290 0+ 270258.98 2065.0 7.1   1.8 15 мс α ≈100%
Uuh-291   271191.78 2071.7 7.1 6.8 1.8 6.3 мс α 100%
Uuh-292 0+ 272123.07 2080.0 7.1 8.3 2.3 18 мс α ≈100%
Uuh-293             53 мс α ≈100%
Z = 117
Uus-291   271197.37 2064.9 7.1   -0.1 10 мс SF?, α?
Uus-292   272129.76 2072.0 7.1 7.2 0.3 50 мс SF?, α?
Z = 118
Uuo-294 0+           1.8 мс α ≈100%

    На рис. 12.12 показаны все известные наиболее тяжелые изотопы с Z = 110–118, полученные в реакциях синтеза с указанием экспериментально измеренного периода полураспада. Здесь же показано теоретически предсказанное положение острова стабильности (Z = 114, N = 184).


Рис. 12.12. N-Z-диаграмма элементов Z = 110–118.

    Полученные результаты однозначно указывают на рост стабильности изотопов при приближении к дважды магическому ядру (Z = 114, N = 184). Добавление к ядрам с Z = 110 и 112 7–8 нейтронов увеличивает период полураспада от 2.8 ас (Ds-267) до ≈ 10 с (Ds-168, Ds 271). Период полураспада T1/2(272Rg, 273Rg) ≈ 4–5 мс увеличивается до T1/2(283Rg) ≈ 10 мин. Наиболее тяжелые изотопы элементов Z = 110–112 содержат ≈ 170 нейтронов, что ещё далеко от магического числа N = 184. Все наиболее тяжелые изотопы с Z > 111 и N > 172 распадаются преимущественно в результате
α-распада, спонтанное деление – более редкий распад. Эти результаты находятся в хорошем согласии с теоретическими предсказаниями.
    В Лаборатории ядерных реакций им. Г.Н. Флерова (Дубна) синтезирован элемент с Z = 114. Была использована реакция

    Идентификация ядра 289114 проводилась по цепочке α-распадов. Экспериментальная оценка периода полураспада изотопа 289114 ~30 с. Полученный результат находится в хорошем согласии с ранее выполненными расчетами [Cherepanov E.A. Sub to Proc. Int VI Int. Conf on Dynamical Aspects on Nuclear Fission. Slovac Respublic. 1998].
    При синтезе 114 элемента в реакции 48Cu + 244Pu максимальный выход изотопов с Z = 114 наблюдался в канале с испарением трех нейтронов. При этом энергии возбуждения составного ядра 289114 была 35 МэВ.
    Теоретически предсказываемая последовательность распадов, происходящих с ядром 296116, образующемся в реакции 248Cm + 48Ca → 296116, приведена на рис.12.13


Рис. 12.13. Схема распада ядра 296116.

    Изотоп 296116 охлаждается в результате испускания четырех нейтронов и превращается в изотоп 292116, который далее с 5% -ой вероятностью в результате двух последовательных e-захватов превращается в изотоп 292114. В результате α-распада (T1/2 = 85 дней) изотоп 292114 превращается в изотоп 288112. Образование изотопа 288112 происходит и по каналу

.

    Конечное ядро 288112, образующееся в результате обеих цепочек, имеет период полураспада около 1 часа и распадается в результате спонтанного деления. Примерно с 10%-ой вероятностью в результате α-распада изотопа 288114 может образовываться изотоп 284112. Приведенные выше периоды и каналы распада получены расчетным путем.
    На рис. 12.14 приведена цепочка последовательных α-распадов изотопа 288115, измеренная в экспериментах в Дубне. ER − энергия ядра отдачи, имплантированного в позиционно-чувствительный кремниевый детектор. Можно отметить хорошее совпадение в периодах полураспада и энергиях α-распадов в трёх экспериментах, что свидетельствует о надёжности метода идентификации сверхтяжелых элементов с помощью измерений спектров α-частиц.


Рис. 12.14. Цепочка последовательных α-распадов изотопа 288115, измеренная в экспериментах в Дубне.

    Самый тяжелый, полученный в лабораторных условиях элемент с Z = 118, был синтезирован в реакции

48Ca + 249Cf → 294118 + 3n.

    При энергии ионов вблизи кулоновского барьера наблюдалось три случая образования 118 элемента. Ядра 294118 имплантировались в кремниевый детектор и наблюдалась цепочка последовательных α-распадов. Сечение образования 118 элемента составляло ~2 пикобарна. Период полураспада изотопа 293118 равен 120 мс.
    На рис. 12.15 показана теоретически рассчитанная цепочка последовательных α-распадов изотопа 293118 и приведены периоды полураспада дочерних ядер, образующихся в результате α-распадов.


Рис. 12.15. Цепочка последовательных α-распадов изотопа 293118.
Приведены средние времена жизни дочерних ядер, образующихся в результате α-распадов.

    Анализируя различные возможности образования сверхтяжелых элементов в реакциях с тяжелыми ионами нужно учитывать следующие обстоятельства.

  1. Необходимо создать ядро с достаточно большим отношением числа нейтронов к числу протонов. Поэтому в качестве налетающей частицы надо выбирать тяжелые ионы, имеющие большое N/Z.
  2. Необходимо, чтобы образующееся компаунд-ядро имело малую энергию возбуждения и небольшую величину момента количества движения, так как в противном случае будет снижаться эффективная высота барьера деления.
  3. Необходимо, чтобы образующееся ядро имело форму близкую к сферической, так как даже небольшая деформация будет приводить к быстрому делению сверхтяжелого ядра.

    Весьма перспективным методом получения сверхтяжелых ядер являются реакции типа 238U + 238U, 238U + 248Cm, 238U + 249Cf, 238U + 254Es. На рис. 12.16 приведены оценочные сечения образования трансурановых элементов при облучении ускоренными ионами 238U мишеней из 248Cm, 249Cf и 254Es. В этих реакциях уже получены первые результаты по сечениям образования элементов с Z > 100. Для увеличения выходов исследуемых реакций толщины мишеней выбирались таким образом, чтобы продукты реакции оставались в мишени. После облучения из мишени сепарировались отдельные химические элементы. В полученных образцах в течение нескольких месяцев регистрировались продукты α-распада и осколки деления. Данные, полученные с помощью ускоренных ионов урана, ясно указывают на увеличение выхода тяжелых трансурановых элементов по сравнению с более легкими бомбардирующими ионами. Этот факт чрезвычайно важен для решения проблемы синтеза сверхтяжелых ядер. Несмотря на трудности работы с соответствующими мишенями прогнозы продвижения к большим Z выглядят довольно оптимистично.


Рис. 12.16. Оценки сечений образования трансурановых элементов в реакциях 238U с 248Cm, 249Cf и 254Es

    Продвижение в область сверхтяжелых ядер в последние годы оказалось ошеломляюще впечатляющим. Однако все попытки обнаружить Остров Стабильности пока не увенчались успехом. Поиск его интенсивно продолжается.
    Оболочечная структура атомных ядер играет существенную роль в повышении стабильности сверхтяжелых ядер. Магические числа Z ≈ 114 и N ≈ 184, если они действительно существуют, могут привести к значительному повышению стабильности атомных ядер. Существенным является также то, что распад сверхтяжелых ядер будет происходить в результате α-распада, что важно для разработки экспериментальных методов детектирования и идентификации новых сверхтяжелых ядер.

 


Распад изотопа 263Db.

В результате цепочки последовательных распадов 263Db образуется изотоп 235U, имеющий период полураспада T1/2 = 7.04·108 лет. Из-за большого периода полураспада 235U относят к стабильным изотопам. В естественной смеси изотопов урана изотоп 235U составляет 0.7%. 235U является родоначальником радиоактивного ряда A = 4n+3.

 


Распад изотопа 240Am.

Наряду с основными каналами распада тяжелых ядер − α-распадом и е-захватом в изотопе 238Th наблюдается кластерный распад с испусканием 20О, а в изотопе 224Ra распад с испусканием кластера 14С.

 


Распад ядер-изобар A = 242

Изотоп 242Am имеет два изомерных состояния.

  1. E* = 0.48 МэВ, JP = 5-, T1/2 = 152 года.
  2. E* = 2.2 МэВ, JP = (2+,3-), T1/2 = 14 мс.

Распад изомерного состояния E* = 2.2 МэВ, JP = (2+,3-) с вероятностью 100% происходит в результате спонтанного деления.

Изотоп Энергия изомерного
состояния, МэВ
JP Каналы распада, %
242Am   1- β-(82.7), e(17.3)
242mAm 0.048 5- IT(99.55), α(0.48), SF(<5·10-9)
242mAm 2.2 (2+,3-) SF(≈100), α
242Cm   0- α(≈100), SF(6·10-6), 34Si (10-14)
242Pu     α(≈100), SF(5.5·10-4)
 

 


Распады ядер-изобар A = 243.

Изотоп Период полураспада Каналы распада, %
243Np 1.85 мин β-(100)
243Pu 8.4·107 лет β-(100)
243Am 7·103  лет α(100), SF(3.710-9)
243Cm 29.1 лет α(99.7), е(0.3), SF(5·10-9))
243Bk 4.5 час е(99.85), α(0.15)
243Cf 10.7 мин е(75), α(25)
243Es 21 с е(70), α(30)
243Fm 0.18 с α(≈100)
 

 



Распады ядер-изобар A = 244, A = 248.

Основными каналами распада ядер-изобар A = 244, A = 248 являются электронный захват и α-распад. При увеличении заряда ядра Z всё большую роль начинает играть спонтанное деление (244Fm).

 

previoushomenext

На головную страницу

Рейтинг@Mail.ru